T 型混合部を有するマイクロ流体デバイス内の液滴形成に関する数値

第 27 回数値流体力学シンポジウム
講演番号 D08-3
T 型混合部を有するマイクロ流体デバイス内の
液滴形成に関する数値シミュレーション
Numerical Simulation of Formation of Liquid Droplets in Microfluidic Device with T-junction
○ 高田尚樹, 産総研, 〒305-8564 茨城県つくば市並木 1-2-1, E-mail: [email protected]
松本純一, 産総研, 〒305-8564 茨城県つくば市並木 1-2-1
松本壮平, 産総研, 〒305-8564 茨城県つくば市並木 1-2-1
三鬼陽美, 筑波大院, 〒305-8573 茨城県つくば市天王台 1-1-1
金子暁子, 筑波大, 〒305-8573 茨城県つくば市天王台 1-1-1
阿部豊 , 筑波大, 〒305-8573 茨城県つくば市天王台 1-1-1
Naoki Takada,
AIST, 1-2-1 Namiki, Tsukuba, Ibaraki 305-8564, Japan
Junichi Matsumoto,
AIST, 1-2-1 Namiki, Tsukuba, Ibaraki 305-8564, Japan
Sohei Matsumoto,
AIST, 1-2-1 Namiki, Tsukuba, Ibaraki 305-8564, Japan
Youmi Miki,
Univ. Tsukuba, 1-1-1 Tennodai, Tsukuba, Ibaraki 305-8573, Japan
Akiko Kaneko, Univ. Tsukuba, 1-1-1 Tennodai, Tsukuba, Ibaraki 305-8573, Japan
Yutaka Abe,
Univ. Tsukuba, 1-1-1 Tennodai, Tsukuba, Ibaraki 305-8573, Japan
For developing a novel micro-fabrication process of flexible thin-film display MEMS device, liquid-liquid two-phase
slug droplets formation in T-junction microchannel with square cross section is investigated through computational
fluid dynamics (CFD) simulation using a diffuse-interface tracking method based on lattice-Boltzmann model plus
conservation-modified Allen-Cahn advection equation. The volumetric flow rate ratio is fixed at 1.0 within low
Reynolds, capillary and Weber numbers for silicone oil-pure water system or oil-SDS aqueous solution system with
hydraulic diameter of 100 m, kinematic viscosity of 1.0 cSt. and interfacial tension of 41.6 mN/m or 9.4mN/m. The
major findings are as follows: (1) The continuous and dispersed-phase slugs become shorter at nearly-constant length
difference between them as their flow rates are increased; (2) Their lengths in the simulation agree well with
experimental data; (3) The dispersed-phase volume fraction are well predicted in comparison with experimental and
one-dimensional two-fluid model CFD simulation results.
(16)
及び実験(4)の両結果からマイクロ液滴形成の特徴を示す．
１．緒言
マイクロスケール流路内の気液・液液混相流は，層流状態でか
つ重力よりも粘性，表面・界面張力及び流路壁面濡れ性の効果に
支配されて乱れ難い(1),(2)．この特徴から均一性の高い気泡・液滴
を形成・保持し易い上記混相流はエマルション化や固体ビーズ作
成技術等に活用されている．著者らは，柔軟で薄型の大面積表示
デバイスの実現に向けて，T 字型マイクロ混合流路で連続的に生
成した砲弾形状（スラグ）気泡・液滴を利用して中空繊維状基材
内に規則的セル状構造を作成する新しい製造プロセスを開発して
いる(3)．この流路では支流側の分散相が主流側の連続相へ垂直に
合流することにより連続・分散各相のスラグが連続的に形成され
る．上記プロセスによる高品位デバイス製造には，スラグ長と形
成周期の均一化制御は不可欠であり，スラグ形成機構の理解と予
測が重要である．そこで著者らは，連続相が水，分散相が空気ま
たはシリコーンオイルのスラグ形状・移動速度及び分散相圧力の
界面を自律的に形成できるPhase-field モデル
（PFM）
実験計測(4)や，
(5)-(7)
に基づく有限要素法(8),(9)による気液二相流シミュレーション
を通して，スラグ長に対する物性，流量の絶対値及び比の影響を
検討してきた．
本報では，上記プロセスを含め様々なマイクロ二相流体挙動の
簡易かつ高精度の予測を目指して著者らが提案する，格子ボルツ
マン法（Lattice Boltzmann Method, LBM）(10)-(13)の陽解数値スキー
ムを用いて PFM(5)に基づく新しい界面移流方程式(14)を解く数値流
体力学シミュレーション法(15)(16)を述べる．そして，親水性壁面を
持つT 字型マイクロ流路内のシリコーンオイル－水液液二相系ス
ラグ液滴の連続形成に関する本法による数値シミュレーション
２．基礎方程式
本研究では，連続体近似が成り立つ非圧縮・非混和・等温二相
流体を対象とし，空間座標 x で時刻 t の流速 u，圧力 p 及び界面
形状を表す秩序変数 の時間発展を得るため，以下の連続の式(1)，
運動方程式(2)及び修正保存形 Allen-Cahn（AC）
界面移流方程式
（保
存形レベルセット移流方程式）(3) (14),(17)-(19)を解く(15)(16)．
(1)
 u  0
F
u
p
 u  u  
   2u  S


t
(2)

 u      D0   j
t
(3)
は密度， は動粘性係数，D0 は各相内のの拡散係数を表す．
二相は各々，(x,t)=0，1 の領域に相当し，界面は 0<(x,t)<1 の有
限体積領域としてモデル化される(14)-(16)．式(2)右辺の FS は界面張
式(3)右辺のj はに関する以下の拡散流束を表す．
力 による力，
FS  6 ( 2 ) 
j
D0 (1   )

 
(4)
(5)
は界面幅に関するパラメータ（ =4）である．は，
逆の場合
||>(1-)/の場合は式(3)右辺の正の拡散により増加し，
1
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式(16)は a = 0 の静止粒子（e 0 =0）に対する関数，は静止平衡時
の静止粒子と運動粒子の存在率を調整する係数である．
質量・運動量保存方程式(1)および(2)は fa の時間発展方程式(12)
及び(13)から，界面移流方程式(3)は ga の時間発展式(14)から，
Chapman-Enskog 展開や漸近理論展開等(3)-(5)により低 Mach 数条件
下で導かれる．p, 及び D0 は次式で与えられる(15),(16)．
は負の拡散により減少する．その結果，右辺が消える平衡状態で
は||=(1-)/を満たす =一定の界面領域が形成される．本計算
法のは， の 4 階微分の拡散項を持つ Cahn-Hilliard（CH）型方
程式を採用する手法(6)-(9),(11),(13)同様，空間分割セル数個分相当に設
定される．後述の計算では = 1 とした．
修正保存形 AC 方程式(3)は，従来の CH 型方程式よりも階数の
少ない微分を行い且つ界面曲率依存性を排した拡散項を持つ(14)．
この特徴により，式(3)を採用する本シミュレーション法では，界
面形成・移流演算負荷が低減できるとともに，体積保存性が向上
しつつ界面張力効果が移流方程式から取り除かれるため流体現象
予測の高精度化も可能と考えられる(15),(16)．
p   cS2
 fa
f
1
 ea f a  FS  a  
f
t
 ea
f
a
 ga
1
g  g aeq
 e a g a  
g a
t

 f aeq

(7)
下付添字 a は粒子並進速度方向指標，f 及びg は fa，ga 各々が粒子
間相互作用（衝突）により局所平衡状態 faeq，gaeq に至るまでの緩
和時間を表す．
流体の変数は分布関数を使って次式で定義される．
   a f a   a f aeq
(8)
u   a f aea   a f aeqea
(9)
   a ga   a gaeq
(10)
  u  j   a gaeqea
(11)
t
(12)
 f (x, t )  f aeq 
f  a
f a (x, t  t )  f a (x, t ')  wa
g a (x  ea t , t  t )  g a (x, t ) 
ea  FS (x, t ')t
cS2
(13)
t
(14)
 g (x, t )  g aeq 
g  a
t は時間進行幅，t' は並進演算後の中間時刻，cS は音速，wa は重
み係数を表す．上式は，粒子がt の並進後に ea の方向に隣接する
空間セルの中心位置に到着することを意味する．平衡分布 faeq 及
び gaeq は次式で与えた(15),(16)．

ReW 


(20)
UW w ,
W
CaW 
W W UW ,
 U2w
WeW  W W (21),(22),(23)


流路壁面は，の法線方向勾配条件(7)により連続相で完全に濡れる
とした(15),(16)．
Fig. 1 に，各流量条件におけるスラグ流動の本数値シミュレー
ション結果を示す．同図中，液液界面は秩序変数 の中間値 0.5
の等値面として描かれている．流量の増加とともに分散相スラグ
液滴はより短く且つより速く形成され，分散相の下部流路壁への
付着地点と分裂地点がT 字部から下流側へ移動してスラグ形成機
構が Squeezing 型からShearing 型へ遷移することが確認できる (1) ．
2
f aeq   wa 1  cS2 e a  u   cS1 ea  u    u  u  / 2  (15)


g 0eq   1  (1  w0 )  w0 cS2  u  u  / 2 
t 

D0  cS2  g  
2 

４．数値シミュレーション
本研究(16)では，実験(4)同様，一辺 w = 100m の正方断面の直線
状流路が T 字状に交差する流体混合流路内の，動粘度 1cSt のシリ
コーンオイルと純水の二相系（ = 41.6mN/m）または界面活性剤
SDS（ドデシル硫酸ナトリウム）0.3%水溶液の系（ = 9.4mN/m）
を設定した．ただし，解析の簡素化と流動特性の基礎的把握のた
め，慣性と浮力の効果はマイクロスケールでは粘性や界面の効果
よりも非常に小さいことから，混合部に水平流入する主流側連続
相と垂直流入する支流側分散相の密度の差は無視し，動粘性も
同一と見なした．連続・分散各相は一定体積流量 QW 及び QO にて
断面一様速度で流入し，一定圧力開放端より流出した．計算領域
は，3 次元デカルト座標系(x, y, z)で，単位立方体セルで一様に離
散化し，流路断面は 2020 セル分割した．水平流路長は 23w また
は43wとした．
対象を特徴付ける無次元数として，
流量比QO/QW=1
（分散相流量率 = QO /(QO+QW)= 0.5）の他，連続相の流入速度 UW
Capillary
= QW /w2 と物性W 及びW に基づく以下のReynolds数ReW，
数 CaW 及び Weber 数 WeW = ReW  CaW を定義した．
空間分割セル中心点x上に時刻tで分布するa方向のfa(x,t)とga(x,t)
を計算するため，式(6)及び(7)を次のような空間・時間 2 次精度の
セミ・ラグランジュ形式に離散化した(10)-(13)．
f a (x  ea t , t ')  f a (x, t ) 
(19)
本研究では，3 次元デカルト座標系空間を幅x=y=z=1 の立方セ
ルで等分割し，15 種類の ea の粒子モデル（w0 = 2/9，wa = 1/9（a =
，cS = 3- 0.5x/t）とt = 1 を採用した．
1～6）
，wa = 1/72（a = 7～14）
また，式(20)では，数値拡散誤差が最小になるよう緩和時間g を
決定する(10),(15)とともに，D0 に基づく拡散が移流の代表速さと同等
になるようの値を調整した(15)．
流れ場に置かれる滑りの無い固体境界では，その境界面上に入射
した速度 ea の粒子（分布関数）を逆方向-ea に変更する Bounce-back
条件が適用される．
LBM の特徴は，上述のように微視的仮想粒子集合体の単純な衝
突・並進運動の反復に基づくボトムアップ的陽解アプローチでマクロ
な連続体現象を再現する点にある．この利点として，(1) 流れ場内の
複雑形状物体境界の容易な再現，(2) 計算コードの容易な作成，(3)
質量・運動量等保存性と空間等方性に同時に優れた移流スキーム，
(4) 並列化効率の高い計算の実現等が挙げられる(10)-(13)．
(6)

t 

2


  cS2  f 
３．計算スキーム
本法は，連続体を構成する微視的仮想粒子集合の統計力学的挙
動を記述する LBM(10)-(13)を式(1)～(3)の数値解法に採用し，等方的
並進速度 ea 毎の粒子存在率（数密度）を表す離散速度分布関数
fa(x,t)及び ga(x,t)に関する次の時間発展式を解く(15),(16)．
(18)
(16)

2
g aeq   wa   cS2 e a  (u  j)   cS1 e a  u    u  u  / 2  (17)


( for a  0)
2
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LW LO CaW = 8.46e-5, WeW = 2.96e-5
(Q w = 2ul/min, UW =3.51mm/s)
Dimensionless Slug
Lengths LO/w and LW/w
CaW = 1.01e-3, WeW = 4.26e-3
(Qw = 24ul/min, UW = 42.1mm/s)
CaW = 1.52e-3, WeW = 9.59e-3
(Qw = 36ul/min)
CaW = 2.02e-3, WeW = 1.70e-2
(Qw = 48ul/min)
1.6
5
( LO  LW ) / w
LO LW
Simulation:
4.5
Experiment: LO LW
1.4
4
2
OhW  1.55 10
3.5
1.2
QO / QW  1
3
1
2.5
2
0.8
1.5
1
0.6
0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 22
Continuous-phase Reynolds Number ReW
Dimensionless Slug
Lengths LO/w and LW/w
(Qw = 60ul/min)
CaW = 3.04e-3, WeW = 3.84e-2
(Qw = 72ul/min)
CaW = 3.54e-3, WeW = 5.22e-2
(Qw = 84ul/min)
CaW = 4.05e-3, WeW = 6.82e-2
(Q w = 96ul/min , U W = 0.168m/s)
CaW = 4.55e-3, WeW = 8.63e-2
5
1.6
( LO  LW ) / w
LO LW
Simulation:
4.5
Experiment: LO LW
1.4
4
OhW  1.55 102
3.5
QO / QW  1
1.2
3
2.5
1
2
0.8
1.5
1
0.6
0
0.001 0.002 0.003 0.004 0.005
Continuous-phase Capillary Number CaW
Slug-length difference ( LO-LW)/w
(a) Variations in length for Reynolds number at  = 41.6mN/m.
CaW = 2.53e-3, WeW = 2.66e-2
(b) Variations in length for capillary number at  = 41.6mN/m.
Dimensionless Slug
Lengths LO/w and LW/w
(Qw = 108ul/min, U W = 0.189m/s)
Fig. 1 Two-phase slug flow patterns in T-junction at QO/QW = 1.
Fig. 2 には，ReW，CaW，WeW に対する分散相スラグ長 LO 及びスラ
グ間隔（連続相長）LW の変化を示す．同図(d)は界面張力がより弱
いオイル-SDS 水溶液系の結果である．本数値結果の傾向は実験結
果と良好に一致するとともに，スラグ長は ReW，CaW（及び WeW）
等から予測可能であることが確認できる．
オイル-純水系の QO = QW = 6l/min.及び 24l/min.で各時刻の分
散相の流路断面占有率(x, t)（Fig. 3 は 6l/min.の場合）から流路
内体積率 (t)（Fig. 4）を算出し，その時間平均値を実験及び 1 次
元二流体モデル数値解析(20)の結果と比較すると両者に良好な一
致が見られた（Fig. 5）
．これは，スラグ長だけではなく，スラグ
の前後部分の鈍頭形状や流路の四隅に残留する連続相も含めたス
ラグ全体の形状が実際と比較して良好に再現されていることを意
味している．本計算では流路平坦部でスラグ液滴が密着して連続
相の液膜は観察されなかった．実現象では流路平坦部に空間解像
度（x = 5m 相当）未満の厚さで液膜が残留する可能性があるが，
上述の数値結果を踏まえると，今回の流動条件範囲では液膜は非
常に薄くスラグ形成に大きく影響していないことが推測される．
Fig. 6 は，T 字部より上流側での連続相及び分散相の圧力変動
p（流出境界の一定値 p0 を基準）の時間履歴を示す．各時刻のス
ラグ形状と照合すると，各相が交互に流路を占有・閉塞する間，
界面の変形・分裂に伴う曲率変化に応じて各相の圧力が時間的に
変動することが確認される．なお，本シミュレーション法が
Laplace 則に従った界面張力による液滴内部の圧力増加を適切に
予測できることを，静止液相中に浮遊する球形液滴の形成計算で
．
別途確認している (16)（Fig. 7）
5
4.5
4
3.5
3
2.5
2
1.5
1
0
Simulation:
Experiment:
LO
LW
LO
LW
( LO  LW ) / w
1.6
1.4
OhW  1.55  10 2
1.2
QO / QW  1
1
0.8
0.02 0.04 0.06 0.08
0.1
Continuous-phase Weber Number WeW
0.6
Slug-length difference ( LO-LW)/w
Qo
Qw
Slug-length difference ( LO-LW)/w
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(c) Variations in length for Weber number at  = 41.6mN/m.
Dimensionless Slug
LengthsLength
LO/w and LW/w
5
Simul. LO
:Exp.: LO
4
LW
LW
3
2
1
-5
10
10
-4
-3
10
WeW
10
-2
-1
10
(d) Variations in length for Weber number at  = 9.4mN/m.
Fig. 2 Slug-droplet length variations at flow rate ratio QO /QW = 1.
3
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1.85
0.8
0.6
0.4
t = 0.229 s
0
0
1
2
3
X-axis coordinate x [mm]
4
Fig. 3 Dispersed-phase cross-sectional area fraction distribution at t =
0.229s for ReW=1.05 and CaW=2.510-4
(QO=QW=6l/min.,  = 41.6mN/m).
Dispersed-phase
volume fraction  (t)[-]
0.52
1.8
(F)
0.8
(B)
0.6
(C)
(E)
0.4
pO
1.7
(a)
0.09
0.1
Time t [s]
(b)
0.11
(a)
(B)
(E)
(b)
(C)
(F)
(A)
(D)
(c)
(c)
0.12
Fig. 6 Time history of pressure variations in liquid slug formation.
0.5
Dimensionless pressure
increase P/P0
  0.485
0.48
0.46
0.24
0.26
0.28 0.3
Time t [s]
0.32
0.34
Dispersed-phase
volume fraction  (t)[-]
(a) ReW=1.05 and CaW=2.510-4 (QO=QW=6l/min.).
0.5
0.4
0.008
0.006
0.004
t1 = 0.0357s
t2 = 0.143s
0.3
Numerical results by using LBM
Theoretical predictions
(Laplace pressure)
P 
2
R
0.002
0
0
  0.47
0.02
0.04
0.06
0.08
Curvature of interface x/R
0.1
Fig. 7 Laplace pressure of spherical droplet with radius R.
0.2
５．結言
本報では，正方断面 T 型マイクロ流路内液液系二相流の３次元
数値シミュレーションで以下の知見を得た．
（１）連続相で完全に濡れる壁面の流路では分散相スラグ液
滴が安定に形成される．
（２）流量比を一定にして流量を増加させると分散相の壁面
付着地点と分裂地点は下流へ移動する（Squeezing 型か
ら Shearing 型への液滴形成機構の遷移が生じる）ととも
に，スラグ長が減少し且つ形成周期が短くなる．
（３）スラグ液滴の形状及び分散相体積率は，実験結果及び一
次元二流体モデル数値解析結果と良好に一致する．
（４）流量によるスラグ液滴長の変動は，We 数等の無次元数
で予測できる．
（５）圧力時間変動はスラグ液滴形成に関係する．分散相の圧
力は分裂直前に急増し，連続相の圧力は分裂直前後に急
減する．分散相の圧力は界面曲率変化に応じて増減する．
（６）無次元数 ReW<20，CaW<510-3，WeW<0.1 の流動条件で，
連続相は流路の四隅に残存するが，流路平坦部の連続相
液膜は非常に薄くスラグ液滴形状に強く寄与しない．
また，数値結果と実験結果との比較を通して，本数値流体力学
シミュレーション法(15),(16)のマイクロ二相流問題への良好な適用
性も同時に確認した．
0.1
0
0
0.05
0.1
Time t [s]
(b) ReW=4.21 and CaW=1.0110-3 (QO=QW=24l/min.).
Fig. 4 Time history of dispersed-phase volume fraction  (t) for
silicone oil-pure water system ( = 41.6mN/m).
1
Dispersed-phase volume fraction  [-]
(D)
pW
1.75
0.2
1
(A)
Continuous-phase pressure
increase pW = pW - p0 [kPa]
1
Dispersed-phase pressure
increase pO = pO - p0 [kPa]
Area fraction  (x)
= AO /(wh) [-]
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講演番号 D08-3
0.8
Experimental results:
(a) Slug length ratio LO / ( LO  LW )
(b) Hemispherical shape
(c) Hemispherical & circular-cylindrical
  jO / uO jO  QO / w 2


1D numerical results:
0.6
  for C0  1.016 
3D numerical results:
LO / ( LO  LW )
0.4
0.2

 
  0.8333

0.03 0.5
1  0.97  0.5
謝辞
本研究で使用した計算手法は，総合科学技術会議が制度設計し
独立行政法人日本学術振興会が助成する最先端研究開発支援プロ
グラム（FIRST）課題「マイクロシステム融合研究開発」
（江刺プ
ロジェクト）の成果である．また，数値シミュレーション結果は
0
0
0.2
0.4
0.6
0.8
1
Volume flow rate ratio   jO /  jO  jW  [-]
Fig. 5 Dispersed-phase volume fraction for total flow ratio .
4
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独立行政法人新エネルギー・産業技術総合開発機構（NEDO）の
「異分野融合型次世代デバイス製造技術開発プロジェクト
（BEANS Project）
」で得られたものである．関係者各位への謝意
をここに表します．
(14)
参考文献
(1) Garstecki, P., Fuerstman, M. J., Stone, H. A. and Whitesides, G. M.,
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