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T 型混合部を有するマイクロ流体デバイス内の 液滴形成に関する数値

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第 27 回数値流体力学シンポジウム
講演番号 D08-3
T 型混合部を有するマイクロ流体デバイス内の
液滴形成に関する数値シミュレーション
Numerical Simulation of Formation of Liquid Droplets in Microfluidic Device with T-junction
○ 高田 尚樹, 産総研, 〒305-8564 茨城県つくば市並木 1-2-1, E-mail: [email protected]
松本 純一, 産総研, 〒305-8564 茨城県つくば市並木 1-2-1
松本 壮平, 産総研, 〒305-8564 茨城県つくば市並木 1-2-1
三鬼 陽美, 筑波大院, 〒305-8573 茨城県つくば市天王台 1-1-1
金子 暁子, 筑波大, 〒305-8573 茨城県つくば市天王台 1-1-1
阿部 豊 , 筑波大, 〒305-8573 茨城県つくば市天王台 1-1-1
Naoki Takada,
AIST, 1-2-1 Namiki, Tsukuba, Ibaraki 305-8564, Japan
Junichi Matsumoto,
AIST, 1-2-1 Namiki, Tsukuba, Ibaraki 305-8564, Japan
Sohei Matsumoto,
AIST, 1-2-1 Namiki, Tsukuba, Ibaraki 305-8564, Japan
Youmi Miki,
Univ. Tsukuba, 1-1-1 Tennodai, Tsukuba, Ibaraki 305-8573, Japan
Akiko Kaneko, Univ. Tsukuba, 1-1-1 Tennodai, Tsukuba, Ibaraki 305-8573, Japan
Yutaka Abe,
Univ. Tsukuba, 1-1-1 Tennodai, Tsukuba, Ibaraki 305-8573, Japan
For developing a novel micro-fabrication process of flexible thin-film display MEMS device, liquid-liquid two-phase
slug droplets formation in T-junction microchannel with square cross section is investigated through computational
fluid dynamics (CFD) simulation using a diffuse-interface tracking method based on lattice-Boltzmann model plus
conservation-modified Allen-Cahn advection equation. The volumetric flow rate ratio is fixed at 1.0 within low
Reynolds, capillary and Weber numbers for silicone oil-pure water system or oil-SDS aqueous solution system with
hydraulic diameter of 100 m, kinematic viscosity of 1.0 cSt. and interfacial tension of 41.6 mN/m or 9.4mN/m. The
major findings are as follows: (1) The continuous and dispersed-phase slugs become shorter at nearly-constant length
difference between them as their flow rates are increased; (2) Their lengths in the simulation agree well with
experimental data; (3) The dispersed-phase volume fraction are well predicted in comparison with experimental and
one-dimensional two-fluid model CFD simulation results.
(16)
及び実験(4)の両結果からマイクロ液滴形成の特徴を示す.
1.緒 言
マイクロスケール流路内の気液・液液混相流は,層流状態でか
つ重力よりも粘性,表面・界面張力及び流路壁面濡れ性の効果に
支配されて乱れ難い(1),(2).この特徴から均一性の高い気泡・液滴
を形成・保持し易い上記混相流はエマルション化や固体ビーズ作
成技術等に活用されている.著者らは,柔軟で薄型の大面積表示
デバイスの実現に向けて,T 字型マイクロ混合流路で連続的に生
成した砲弾形状(スラグ)気泡・液滴を利用して中空繊維状基材
内に規則的セル状構造を作成する新しい製造プロセスを開発して
いる(3).この流路では支流側の分散相が主流側の連続相へ垂直に
合流することにより連続・分散各相のスラグが連続的に形成され
る.上記プロセスによる高品位デバイス製造には,スラグ長と形
成周期の均一化制御は不可欠であり,スラグ形成機構の理解と予
測が重要である.そこで著者らは,連続相が水,分散相が空気ま
たはシリコーンオイルのスラグ形状・移動速度及び分散相圧力の
界面を自律的に形成できるPhase-field モデル
(PFM)
実験計測(4)や,
(5)-(7)
に基づく有限要素法(8),(9)による気液二相流シミュレーション
を通して,スラグ長に対する物性,流量の絶対値及び比の影響を
検討してきた.
本報では,上記プロセスを含め様々なマイクロ二相流体挙動の
簡易かつ高精度の予測を目指して著者らが提案する,格子ボルツ
マン法(Lattice Boltzmann Method, LBM)(10)-(13)の陽解数値スキー
ムを用いて PFM(5)に基づく新しい界面移流方程式(14)を解く数値流
体力学シミュレーション法(15)(16)を述べる.そして,親水性壁面を
持つT 字型マイクロ流路内のシリコーンオイル-水液液二相系ス
ラグ液滴の連続形成に関する本法による数値シミュレーション
2.基礎方程式
本研究では,連続体近似が成り立つ非圧縮・非混和・等温二相
流体を対象とし,空間座標 x で時刻 t の流速 u,圧力 p 及び界面
形状を表す秩序変数 の時間発展を得るため,以下の連続の式(1),
運動方程式(2)及び修正保存形 Allen-Cahn(AC)
界面移流方程式
(保
存形レベルセット移流方程式)(3) (14),(17)-(19)を解く(15)(16).
(1)
 u  0
F
u
p
 u  u  
   2u  S


t
(2)

 u      D0   j
t
(3)
は密度, は動粘性係数,D0 は各相内のの拡散係数を表す.
二相は各々,(x,t)=0,1 の領域に相当し,界面は 0<(x,t)<1 の有
限体積領域としてモデル化される(14)-(16).式(2)右辺の FS は界面張
式(3)右辺のj はに関する以下の拡散流束を表す.
力 による力,
FS  6 ( 2 ) 
j
D0 (1   )

 
(4)
(5)
は界面幅に関するパラメータ( =4)である.は,
逆の場合
||>(1-)/の場合は式(3)右辺の正の拡散により増加し,
1
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第 27 回数値流体力学シンポジウム
講演番号 D08-3
式(16)は a = 0 の静止粒子(e 0 =0)に対する関数,は静止平衡時
の静止粒子と運動粒子の存在率を調整する係数である.
質量・運動量保存方程式(1)および(2)は fa の時間発展方程式(12)
及び(13)から,界面移流方程式(3)は ga の時間発展式(14)から,
Chapman-Enskog 展開や漸近理論展開等(3)-(5)により低 Mach 数条件
下で導かれる.p, 及び D0 は次式で与えられる(15),(16).
は負の拡散により減少する.その結果,右辺が消える平衡状態で
は||=(1-)/を満たす =一定の界面領域が形成される.本計算
法のは, の 4 階微分の拡散項を持つ Cahn-Hilliard(CH)型方
程式を採用する手法(6)-(9),(11),(13)同様,空間分割セル数個分相当に設
定される.後述の計算では = 1 とした.
修正保存形 AC 方程式(3)は,従来の CH 型方程式よりも階数の
少ない微分を行い且つ界面曲率依存性を排した拡散項を持つ(14).
この特徴により,式(3)を採用する本シミュレーション法では,界
面形成・移流演算負荷が低減できるとともに,体積保存性が向上
しつつ界面張力効果が移流方程式から取り除かれるため流体現象
予測の高精度化も可能と考えられる(15),(16).
p   cS2
 fa
f
1
 ea f a  FS  a  
f
t
 ea
f
a
 ga
1
g  g aeq
 e a g a  
g a
t

 f aeq

(7)
下付添字 a は粒子並進速度方向指標,f 及びg は fa,ga 各々が粒子
間相互作用(衝突)により局所平衡状態 faeq,gaeq に至るまでの緩
和時間を表す.
流体の変数は分布関数を使って次式で定義される.
   a f a   a f aeq
(8)
u   a f aea   a f aeqea
(9)
   a ga   a gaeq
(10)
  u  j   a gaeqea
(11)
t
(12)
 f (x, t )  f aeq 
f  a
f a (x, t  t )  f a (x, t ')  wa
g a (x  ea t , t  t )  g a (x, t ) 
ea  FS (x, t ')t
cS2
(13)
t
(14)
 g (x, t )  g aeq 
g  a
t は時間進行幅,t' は並進演算後の中間時刻,cS は音速,wa は重
み係数を表す.上式は,粒子がt の並進後に ea の方向に隣接する
空間セルの中心位置に到着することを意味する.平衡分布 faeq 及
び gaeq は次式で与えた(15),(16).

ReW 


(20)
UW w ,
W
CaW 
W W UW ,
 U2w
WeW  W W (21),(22),(23)


流路壁面は,の法線方向勾配条件(7)により連続相で完全に濡れる
とした(15),(16).
Fig. 1 に,各流量条件におけるスラグ流動の本数値シミュレー
ション結果を示す.同図中,液液界面は秩序変数 の中間値 0.5
の等値面として描かれている.流量の増加とともに分散相スラグ
液滴はより短く且つより速く形成され,分散相の下部流路壁への
付着地点と分裂地点がT 字部から下流側へ移動してスラグ形成機
構が Squeezing 型からShearing 型へ遷移することが確認できる (1) .
2
f aeq   wa 1  cS2 e a  u   cS1 ea  u    u  u  / 2  (15)


g 0eq   1  (1  w0 )  w0 cS2  u  u  / 2 
t 

D0  cS2  g  
2 

4.数値シミュレーション
本研究(16)では,実験(4)同様,一辺 w = 100m の正方断面の直線
状流路が T 字状に交差する流体混合流路内の,動粘度 1cSt のシリ
コーンオイルと純水の二相系( = 41.6mN/m)または界面活性剤
SDS(ドデシル硫酸ナトリウム)0.3%水溶液の系( = 9.4mN/m)
を設定した.ただし,解析の簡素化と流動特性の基礎的把握のた
め,慣性と浮力の効果はマイクロスケールでは粘性や界面の効果
よりも非常に小さいことから,混合部に水平流入する主流側連続
相と垂直流入する支流側分散相の密度の差は無視し,動粘性も
同一と見なした.連続・分散各相は一定体積流量 QW 及び QO にて
断面一様速度で流入し,一定圧力開放端より流出した.計算領域
は,3 次元デカルト座標系(x, y, z)で,単位立方体セルで一様に離
散化し,流路断面は 2020 セル分割した.水平流路長は 23w また
は43wとした.
対象を特徴付ける無次元数として,
流量比QO/QW=1
(分散相流量率 = QO /(QO+QW)= 0.5)の他,連続相の流入速度 UW
Capillary
= QW /w2 と物性W 及びW に基づく以下のReynolds数ReW,
数 CaW 及び Weber 数 WeW = ReW  CaW を定義した.
空間分割セル中心点x上に時刻tで分布するa方向のfa(x,t)とga(x,t)
を計算するため,式(6)及び(7)を次のような空間・時間 2 次精度の
セミ・ラグランジュ形式に離散化した(10)-(13).
f a (x  ea t , t ')  f a (x, t ) 
(19)
本研究では,3 次元デカルト座標系空間を幅x=y=z=1 の立方セ
ルで等分割し,15 種類の ea の粒子モデル(w0 = 2/9,wa = 1/9(a =
,cS = 3- 0.5x/t)とt = 1 を採用した.
1~6)
,wa = 1/72(a = 7~14)
また,式(20)では,数値拡散誤差が最小になるよう緩和時間g を
決定する(10),(15)とともに,D0 に基づく拡散が移流の代表速さと同等
になるようの値を調整した(15).
流れ場に置かれる滑りの無い固体境界では,その境界面上に入射
した速度 ea の粒子(分布関数)を逆方向-ea に変更する Bounce-back
条件が適用される.
LBM の特徴は,上述のように微視的仮想粒子集合体の単純な衝
突・並進運動の反復に基づくボトムアップ的陽解アプローチでマクロ
な連続体現象を再現する点にある.この利点として,(1) 流れ場内の
複雑形状物体境界の容易な再現,(2) 計算コードの容易な作成,(3)
質量・運動量等保存性と空間等方性に同時に優れた移流スキーム,
(4) 並列化効率の高い計算の実現等が挙げられる(10)-(13).
(6)

t 

2


  cS2  f 
3.計算スキーム
本法は,連続体を構成する微視的仮想粒子集合の統計力学的挙
動を記述する LBM(10)-(13)を式(1)~(3)の数値解法に採用し,等方的
並進速度 ea 毎の粒子存在率(数密度)を表す離散速度分布関数
fa(x,t)及び ga(x,t)に関する次の時間発展式を解く(15),(16).
(18)
(16)

2
g aeq   wa   cS2 e a  (u  j)   cS1 e a  u    u  u  / 2  (17)


( for a  0)
2
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LW LO CaW = 8.46e-5, WeW = 2.96e-5
(Q w = 2ul/min, UW =3.51mm/s)
Dimensionless Slug
Lengths LO/w and LW/w
CaW = 1.01e-3, WeW = 4.26e-3
(Qw = 24ul/min, UW = 42.1mm/s)
CaW = 1.52e-3, WeW = 9.59e-3
(Qw = 36ul/min)
CaW = 2.02e-3, WeW = 1.70e-2
(Qw = 48ul/min)
1.6
5
( LO  LW ) / w
LO LW
Simulation:
4.5
Experiment: LO LW
1.4
4
2
OhW  1.55 10
3.5
1.2
QO / QW  1
3
1
2.5
2
0.8
1.5
1
0.6
0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 22
Continuous-phase Reynolds Number ReW
Dimensionless Slug
Lengths LO/w and LW/w
(Qw = 60ul/min)
CaW = 3.04e-3, WeW = 3.84e-2
(Qw = 72ul/min)
CaW = 3.54e-3, WeW = 5.22e-2
(Qw = 84ul/min)
CaW = 4.05e-3, WeW = 6.82e-2
(Q w = 96ul/min , U W = 0.168m/s)
CaW = 4.55e-3, WeW = 8.63e-2
5
1.6
( LO  LW ) / w
LO LW
Simulation:
4.5
Experiment: LO LW
1.4
4
OhW  1.55 102
3.5
QO / QW  1
1.2
3
2.5
1
2
0.8
1.5
1
0.6
0
0.001 0.002 0.003 0.004 0.005
Continuous-phase Capillary Number CaW
Slug-length difference ( LO-LW)/w
(a) Variations in length for Reynolds number at  = 41.6mN/m.
CaW = 2.53e-3, WeW = 2.66e-2
(b) Variations in length for capillary number at  = 41.6mN/m.
Dimensionless Slug
Lengths LO/w and LW/w
(Qw = 108ul/min, U W = 0.189m/s)
Fig. 1 Two-phase slug flow patterns in T-junction at QO/QW = 1.
Fig. 2 には,ReW,CaW,WeW に対する分散相スラグ長 LO 及びスラ
グ間隔(連続相長)LW の変化を示す.同図(d)は界面張力がより弱
いオイル-SDS 水溶液系の結果である.本数値結果の傾向は実験結
果と良好に一致するとともに,スラグ長は ReW,CaW(及び WeW)
等から予測可能であることが確認できる.
オイル-純水系の QO = QW = 6l/min.及び 24l/min.で各時刻の分
散相の流路断面占有率(x, t)(Fig. 3 は 6l/min.の場合)から流路
内体積率 (t)(Fig. 4)を算出し,その時間平均値を実験及び 1 次
元二流体モデル数値解析(20)の結果と比較すると両者に良好な一
致が見られた(Fig. 5)
.これは,スラグ長だけではなく,スラグ
の前後部分の鈍頭形状や流路の四隅に残留する連続相も含めたス
ラグ全体の形状が実際と比較して良好に再現されていることを意
味している.本計算では流路平坦部でスラグ液滴が密着して連続
相の液膜は観察されなかった.実現象では流路平坦部に空間解像
度(x = 5m 相当)未満の厚さで液膜が残留する可能性があるが,
上述の数値結果を踏まえると,今回の流動条件範囲では液膜は非
常に薄くスラグ形成に大きく影響していないことが推測される.
Fig. 6 は,T 字部より上流側での連続相及び分散相の圧力変動
p(流出境界の一定値 p0 を基準)の時間履歴を示す.各時刻のス
ラグ形状と照合すると,各相が交互に流路を占有・閉塞する間,
界面の変形・分裂に伴う曲率変化に応じて各相の圧力が時間的に
変動することが確認される.なお,本シミュレーション法が
Laplace 則に従った界面張力による液滴内部の圧力増加を適切に
予測できることを,静止液相中に浮遊する球形液滴の形成計算で
.
別途確認している (16)(Fig. 7)
5
4.5
4
3.5
3
2.5
2
1.5
1
0
Simulation:
Experiment:
LO
LW
LO
LW
( LO  LW ) / w
1.6
1.4
OhW  1.55  10 2
1.2
QO / QW  1
1
0.8
0.02 0.04 0.06 0.08
0.1
Continuous-phase Weber Number WeW
0.6
Slug-length difference ( LO-LW)/w
Qo
Qw
Slug-length difference ( LO-LW)/w
第 27 回数値流体力学シンポジウム
講演番号 D08-3
(c) Variations in length for Weber number at  = 41.6mN/m.
Dimensionless Slug
LengthsLength
LO/w and LW/w
5
Simul. LO
:Exp.: LO
4
LW
LW
3
2
1
-5
10
10
-4
-3
10
WeW
10
-2
-1
10
(d) Variations in length for Weber number at  = 9.4mN/m.
Fig. 2 Slug-droplet length variations at flow rate ratio QO /QW = 1.
3
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1.85
0.8
0.6
0.4
t = 0.229 s
0
0
1
2
3
X-axis coordinate x [mm]
4
Fig. 3 Dispersed-phase cross-sectional area fraction distribution at t =
0.229s for ReW=1.05 and CaW=2.510-4
(QO=QW=6l/min.,  = 41.6mN/m).
Dispersed-phase
volume fraction  (t)[-]
0.52
1.8
(F)
0.8
(B)
0.6
(C)
(E)
0.4
pO
1.7
(a)
0.09
0.1
Time t [s]
(b)
0.11
(a)
(B)
(E)
(b)
(C)
(F)
(A)
(D)
(c)
(c)
0.12
Fig. 6 Time history of pressure variations in liquid slug formation.
0.5
Dimensionless pressure
increase P/P0
  0.485
0.48
0.46
0.24
0.26
0.28 0.3
Time t [s]
0.32
0.34
Dispersed-phase
volume fraction  (t)[-]
(a) ReW=1.05 and CaW=2.510-4 (QO=QW=6l/min.).
0.5
0.4
0.008
0.006
0.004
t1 = 0.0357s
t2 = 0.143s
0.3
Numerical results by using LBM
Theoretical predictions
(Laplace pressure)
P 
2
R
0.002
0
0
  0.47
0.02
0.04
0.06
0.08
Curvature of interface x/R
0.1
Fig. 7 Laplace pressure of spherical droplet with radius R.
0.2
5.結 言
本報では,正方断面 T 型マイクロ流路内液液系二相流の3次元
数値シミュレーションで以下の知見を得た.
(1) 連続相で完全に濡れる壁面の流路では分散相スラグ液
滴が安定に形成される.
(2) 流量比を一定にして流量を増加させると分散相の壁面
付着地点と分裂地点は下流へ移動する(Squeezing 型か
ら Shearing 型への液滴形成機構の遷移が生じる)ととも
に,スラグ長が減少し且つ形成周期が短くなる.
(3) スラグ液滴の形状及び分散相体積率は,実験結果及び一
次元二流体モデル数値解析結果と良好に一致する.
(4) 流量によるスラグ液滴長の変動は,We 数等の無次元数
で予測できる.
(5) 圧力時間変動はスラグ液滴形成に関係する.分散相の圧
力は分裂直前に急増し,連続相の圧力は分裂直前後に急
減する.分散相の圧力は界面曲率変化に応じて増減する.
(6) 無次元数 ReW<20,CaW<510-3,WeW<0.1 の流動条件で,
連続相は流路の四隅に残存するが,流路平坦部の連続相
液膜は非常に薄くスラグ液滴形状に強く寄与しない.
また,数値結果と実験結果との比較を通して,本数値流体力学
シミュレーション法(15),(16)のマイクロ二相流問題への良好な適用
性も同時に確認した.
0.1
0
0
0.05
0.1
Time t [s]
(b) ReW=4.21 and CaW=1.0110-3 (QO=QW=24l/min.).
Fig. 4 Time history of dispersed-phase volume fraction  (t) for
silicone oil-pure water system ( = 41.6mN/m).
1
Dispersed-phase volume fraction  [-]
(D)
pW
1.75
0.2
1
(A)
Continuous-phase pressure
increase pW = pW - p0 [kPa]
1
Dispersed-phase pressure
increase pO = pO - p0 [kPa]
Area fraction  (x)
= AO /(wh) [-]
第 27 回数値流体力学シンポジウム
講演番号 D08-3
0.8
Experimental results:
(a) Slug length ratio LO / ( LO  LW )
(b) Hemispherical shape
(c) Hemispherical & circular-cylindrical
  jO / uO jO  QO / w 2


1D numerical results:
0.6
  for C0  1.016 
3D numerical results:
LO / ( LO  LW )
0.4
0.2

 
  0.8333

0.03 0.5
1  0.97  0.5
謝 辞
本研究で使用した計算手法は,総合科学技術会議が制度設計し
独立行政法人日本学術振興会が助成する最先端研究開発支援プロ
グラム(FIRST)課題「マイクロシステム融合研究開発」
(江刺プ
ロジェクト)の成果である.また,数値シミュレーション結果は
0
0
0.2
0.4
0.6
0.8
1
Volume flow rate ratio   jO /  jO  jW  [-]
Fig. 5 Dispersed-phase volume fraction for total flow ratio .
4
Copyright © 2013 by JSFM
独立行政法人新エネルギー・産業技術総合開発機構(NEDO)の
「異分野融合型次世代デバイス製造技術開発プロジェクト
(BEANS Project)
」で得られたものである.関係者各位への謝意
をここに表します.
(14)
参考文献
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