J. Plasma Fusion Res. Vol.90, No.8 (2014)４５６‐４６１小特集高強度・高出力レーザーの物理的・技術的展開と，プラズマ・核融合研究開発４．短波長光源の駆動に最適化された高輝度・高平均出力レーザー技術の研究開発動向 4. High Brightness and High Average Power Laser Research with Optimization for Short Wavelength Light Sources 遠藤彰１），２），溝口計３） ENDO Akira and MIZOGUCHI Hakaru チェコ科学アカデミー HiLase プロジェクト，２）早稲田大学理工学術院，３）ギガフォトン株式会社１）（原稿受付：２０１４年３月１０日）レーザー生成プラズマを利用した EUV リソグラフィ光源では，基本要素の一つとしてピコ秒固体レーザーが使われている．このピコ秒レーザーは，１０ミクロンサイズの錫ドロプレットをナノ秒パルス炭酸ガスレーザー光の吸収の最適化のために均一にクラスターに分散する役割を担っている．レーザーの性能としては繰り返しが 100 kHz 以上のピコ秒パルスを 100 W 以上の高平均出力で，かつ数 μ メーターの空間安定性を保証するとともに１０ミクロンドロプレットへの集光が可能なビーム品質が求められている．このような性能を満たす固体レーザーの実現には最新の固体レーザー技術を採用して，かつ十分な最適化を行うことが必要であり，現在チェコ共和国で進展しているレーザー研究プロジェクト"HiLase"でのディスクレーザーによる実施例を中心に紹介する． 10 kW 級 100 kHz 繰り返しナノ秒炭酸ガスレーザーについては研究開発の経緯と実施例について概要を紹介する． Keywords: EUV plasma, lithography, thin disc, picosecond solid state laser, HiLase ４．１はじめにロプレットへのレーザー照射も時間的空間的な同期が必要従来は大型のシンクロトロン施設を利用するか，あるいで，特にピコ秒レーザーの照射位置安定度はパルスエネルは出力の低い希ガスランプなどの光源しかなかった EUV ギーが mJ 以上で数 μm が要求される．よく知られているよ（Extreme Ultraviolet）領域での高出力光源として，100 W うに，ロッド型に代表される固体レーザー媒質はある程度レベルのプラズマ光源が半導体リソグラフィーでの利用をの励起エネルギーを超えると光ビームの伝搬の際に媒質の目標として２０００年頃より研究開発が行われ最近の１０年で著発熱に伴う揺らぎが大きくなり（熱複屈折など），これにしく進展を遂げている．この研究開発については既に昨年よりビーム品質が劣化して集光性能が低下する．この課題本誌に最近の動向が報告されている［１，２］．そのためレーに対処するために本質的には効率的な冷却を実現することザープラズマを利用する EUV リソグラフィー光源の詳細を主眼として，従来から欧州を中心にファイバー，薄型スについてはこの報告では概要を述べるに留めるが，ターラブ，ディスクレーザーが研究されてきている．最近ではゲットの初期化として錫液滴マイクロドロプレットをクラ加工分野での連続光源としてファイバー，ディスクレースターに一様分散させるためにピコ秒レーザーアブレーザーが連続10 kW以上の出力でかつ高ビーム品質を実現しションに伴う衝撃波が利用されている．またプラズマへのて普及し始めているが，パルス動作では端面の光損傷の制エネルギー注入にはナノ秒炭酸ガスレーザーパルスが使わ約を理由に大きな断面積の利用できるディスクレーザーのれている．プラズマ生成は 100 kHz 以上の高繰り返しであ研究開発が盛んになってきている．欧州で進展している大り，そのためにピコ秒固体レーザー，ナノ秒炭酸ガスレー型レーザー施設の建設でも繰り返しの高いフェムト秒，アザー共にこの繰り返しで動作して，更に要求されるレート秒の超短パルスレーザーの励起光源としてディスクレーザー光の性能を満足し，かつ装置サイズ，効率など光源全ザーが選定され，現在では各種のパルスレーザー装置の研体への負担を極力抑えることが必要である．究開発が進んでいる．この励起レーザーの仕様は EUV 光ターゲットとしての 10 μm 径錫ドロプレットは液体ノズ源でのマイクロドロプレットへのプレパルスに必要なものルから 100 m/s 程度の高速で射出され，プラズマによる損と同等であり，この技術開発を有効に利用できれば EUV 傷を防止するために周囲の構造物から数十 cm 離れた位置光源装置のエンジニアリングにとって有用である．で時間，空間的に高精度に制御されている．このドロプ一方のエネルギー注入を担う炭酸ガスレーザーでは，増レット発生機にも高度な技術が必要であるが，マイクロド幅器として従来から連続動作で10 kW級の出力で熱加工に Corresponding author’s e-mail: [email protected] ４５６ !2014 The Japan Society of Plasma Science and Nuclear Fusion Research Special Topic Article 4. High Brightness and High Average Power Laser Research with Optimization for Short Wavelength Light Sources A. Endo and H. Mizoguchi 使われているマイクロ波励起低気圧装置をパルス増幅器とる Stuttgart 大学の Giesen 教授の始めたベンチャーであるして利用することで１０ナノ秒程度の連続パルスを発生でき Dausinger-Giesen（DG）社と，最近では Stuttgart 大学る．波長が固体レーザーの１０倍長いので，集光サイズを分の研究所 IFSW（Institute fürStrahlwerkzeuge）より入手散後のドロプレットの広がりに対応する 100 μm 程度に制できる．これらは銅タングステンを基板として Yb:YAG 御することが必要であるが，レーザー媒質密度が低いのでを接着した構造となっている（図１）．一方で米国の光学 2 熱揺らぎの影響が少なく，必要な実効的ビーム品質 M <2 部品メーカーからはダイアモンドを基板として Yb:YAG の実現には軽微な影響しかない利点がある．を接着したものが入手できる（図２）．ディスクではレー本章では４．２でピコ秒固体レーザーの欧州を中心とするザー媒質の厚みを極限まで薄くして水冷熱伝導により温度最近の研究状況の一部を概観し，著者の一人（遠藤）が参上昇を低減することが設計上最も重要であるが，それでも加しているチェコ共和国での HiLase プロジェクトでの Yb: ある程度の温度上昇とそれによる媒質の変形の課題が残っ YAG ディスクを増幅器とする 100 W，100 kHz のピコ秒ている．レーザー光源の研究の現状と将来展望について述べる．パレーザー動作の際にこの熱変形により共振器の条件が変ルス炭酸ガスレーザーについては４．３でギガフォトン社で動して出力の減少やビームモードの劣化が発生するので，の研究開発の経緯と最近の関連論文などを中心にこのレーそれぞれのディスクの励起パワーに応じた表面の変形をあザーの特徴について報告する．らかじめ測定してそれに対応した再生増幅器の構成を設計しておくことが必要である．そのためにHiLaseプロジェク４．２ピコ秒 thin disc レーザートでは有限要素法によるモデル化と同時に実験的にディス４．２．１ HiLase プロジェクトとピコ秒ディスクレーザークの表面温度の測定，ディスクの表面形状の測定を行い，レーザー科学技術の研究分野では１９９０年代より欧州の指それぞれのディスクを評価している．図３はレーザー発振導的な役割に注目が集まっている．特に近年では ELI（Ex- 状態での DG 製ディスク（DG），ダイアモンド基盤の結晶 treme Light Infrastructure）に代表される基礎科学研究で（D Crystal），セラミック（D Ceramic）それぞれのディスの大型施設建設や，Trumpf，IPG などのレーザー光源メークの表面温度の測定結果を示す．銅タングステン基盤に比カーの世界市場での優位には瞠目すべきものがある．べダイアモンド基盤が熱伝導に優れ表面温度の上昇が軽微「レーザー研究」誌では２０１４年２月特集号「欧州における超であることを示している．Hartmann Shack 波面測定器は高出カレーザー開発の最前線」でいくつかの代表的なプロビームの波面の測定に有用であり，プローブビームをレージェクトの紹介が行われ，HiLase プロジェクトについてもザー発振中のディスクに照射してその反射ビームの波面をリーダーのモチェック（Mocek）氏より「HiLASE: Devel- 測定することでディスクの変形と実効的な焦点距離の評価 opment of Fully Diode-Pumped, kW-Class Pulsed Lasers for も行っている．図４には波面測定器のセットアップを示 High-Tech Applications」との解説が掲載されているす．レーザー光学系と干渉しないように波面測定光学系は［３］．またその中のピコ秒ディスクレーザーについてはや垂直方向に配置されている．図５（a）は冷却水を停止してはり「レーザー研究」誌の２０１３年９月特集号「産業用固体レーザーおよびファイバレーザーの新展開」で三浦泰祐氏より「高エネルギー・高平均出力超短パルスディスクレーザーの開発」との解説が紹介されている［４］．したがって本章では HiLase プロジェクトやピコ秒ディスクレーザーについては重複を避けて，EUV光源でのプレパルスとして重要な 100 kHz ピコ秒ディスクレーザーの進展とその光源の将来展望，特に ELI プロジェクトで期待されている OPCPA の励起光源としての展開，および中赤外光源の励起と図１その将来の利用展望などについて紹介する．銅タングステン基板のディスク構成図．４．２．２ピコ秒 thin disc レーザーと評価技術 HiLase プロジェクトではディスクレーザーを再生増幅器，マルチパス増幅器として繰り返しは kHz 級でパルスエネルギーが 500 mJ 以上のタイプと，100 kHz で 5 mJ 以上のパルス幅 1 ps，ビーム品質 M2<2 のディスクレーザー装置の研究開発を進めている．前者は希ガスをターゲットとする短波長光源の駆動を主な利用分野として想定しているが，後者はまず高出力 EUV 光源でのプレパルス光源として，更にドットターゲットによるマイクロプラズマ光源や OPCPA 励起への応用，更に 10 W 以上の中赤外光源への応用を想定している．図２ディスクレーザーの要であるディスクはその創始者であ４５７ダイアモンド基板のディスク構成図． Journal of Plasma and Fusion Research Vol.90, No.8 August 2014 図３レーザー発振時の各ディスクの表面温度の励起パワー依存性．図４図５（a）冷却水停止時の平坦なディスク表面．ディスク表面形状の熱変形の測定セットアップ．いる際のほぼ平坦なディスク形状を，図５（b）は冷却水を供給している際の水圧によりディスクが外側に変形している形状が測定されている様子を示している．いずれの場合も励起レーザーパワーは 0.1 W で，最大変位は（b）図の場図５（b）冷却水動作時の水圧でのディスク変形．合，20 nm になる．次の図６はレーザー発振中の焦点距離の測定結果で，DG ディスクの場合は励起パワーに正比例して伸びるのに対して，ダイアモンド基盤のセラミックディスクの場合には焦点距離が減少するが一定の励起パワー以上では一定値になることを示している．レーザー発振のビームパターンの測定結果でもダイアモンド基盤の場合が最も変形の少ない結果となり，このディスクの有望なことが確認されている．４．２．３再生増幅器による 100 kHz，1 ps，1 mJ レーザー HiLase プロジェクトの開始は２０１２年であるが，実験装置の組み立てはその秋より開始している．ディスクとしては DG 社の連続出力が 200 W クラスのものを導入し，励起ダイオードの波長は標準の 940 nm で実施している．レー図６ザーシステムの発振器としてはモード同期ファイバレーレーザー発振時の各ディスクの焦点距離の励起パワー依存性，H，V はそれぞれ水平，垂直成分を示す．ザー（50 MHz，40 nJ，5 ps）を用いて調整を行ってきた．このレーザー装置では全体をコンパクトとすることを目標としていて，そのために通常はスペースを占めるパルス伸長，圧縮器に CVBG（Chirped Volume Bragg Grating）を採用している．励起ダイオードの波長はより量子効率の高い zero phonon line の 969 nm でも試みている．図７は再生増幅器としての構成を，また図８は実際の構成イメージを示している．２０１４年の初頭には圧縮前の測定で 100 kHz， 85 W の性能を得ることができ，また 969 nm での励起で焦点距離の変位が少ない点も確認している．パルスエネル図７ギー安定度，集光点位置安定度なども測定されいずれも要求レベルを満たしていることが確認されている．この段階４５８ 100 kHz ピコ秒再生増幅器の構成． Special Topic Article 4. High Brightness and High Average Power Laser Research with Optimization for Short Wavelength Light Sources A. Endo and H. Mizoguchi 応用の面から魅力的な研究課題であり，現在 100 W のピコ秒ディスクレーザーの励起で 10 W 以上の出力を目標として研究開発を進めている．図９はその基本構成を示しているが，非線形結晶の長時間にわたる使用による劣化など検証するべき課題が多い．波長領域は 1.5 μm−3.5 μm で平均出力 10 W のコンパクトな光源を実証する点にある．この波長にはセンシングからバイオ，医療への応用，更にポリマーの微細加工などの有用な利用があるが，従来の製品では平均出力が 1 W 以下でビーム品質も良好とはいえず，さ図８ 100 kHz ピコ秒再生増幅器のイメージ．らに結晶の寿命の問題もある．今回の実験ではこれらの課題の解決を目標としていて，事前の技術検討では 100 W で HVM（High Volume Manufacturing：大量生産）EUV 励起による結晶の熱挙動や損傷閾値を考慮したビームパス光源でのプレパルスレーザーとしての基本性能はほぼ達成の設計，更にウォーキングオフに対応した構成を考慮しされているが，今後は装置組み込みでの対環境性などの実た．実験では既に 10 mm 長非線形結晶 KTP および 3 mm 用化に対応したエンジニアリングが課題である． HiLase プロジェクトでは新規実験建屋の建設を進めて長周期的分極反転ニオブ酸リチウム PPLNを使用したOPG （光パラメトリック発振器）による中赤外発生を試み技術きたが，２０１４年５月の移転後はスペースの制約がなくなり評価の妥当性を確認している［７］．これ以降は OPA（光パ高出力レーザーダイオードでの励起により 100 kHz，5 mJ，ラメトリック増幅器）によりフルパワーでの実験で長時間 1 ps をめざした研究開発を予定している．そのために既にの熱影響の検証に進み，最適な装置構成を確立すことにし 5 kW の励起ダイオードとこれに対応したディスクを準備ている．している．この際の研究課題としてはコンパクト性と高平４．３ナノ秒炭酸ガスレーザー均出力の両立であり，各光学コンポーネントが熱負荷の増加下で安定動作がどこまで可能か，を確認しながら進める EUV 光源へのエネルギー注入を担うのはパルス炭酸ガ予定である．コンパクト性を犠牲にして主増幅段のマルチスレーザーで，機械加工に幅広く使われている連続動作炭パス化，直接増幅の可能なロングパルス化，ASE の影響を酸ガスレーザーを増幅器としてナノ秒パルスの増幅に用い低減できる MHz 繰り返しにより CW 増幅に近い条件ではることで大出力のパルスレーザー出力を取り出している既に高ビーム品質で kW の出力が最近実証されているので［８］．EUV 光源の出力として現在では最終的に kW との要［５］，今後はパルスエネルギーが 10 mJ 以上で繰り返しも求があるので，それに必要な投入エネルギーは 100 kW 級 100 kHz 以上での安定動作が近い将来の研究開発課題としとなり，現状では固体レーザーではまだ及ばない．またて浮上してくるものと予想されている． EUV プラズマの物理の面からも長波長の炭酸ガスレー４．２．４ 100 kHz，ps レーザーによる OPA 励起ザーが選定されている．現時点での HVMEUV 光源の出力プラズマによりよく制御された粒子加速などの実験にはは 13.5 nm で既に長時間動作で 100 W に迫っているが，そ通常のフェムト秒レーザーの圧縮パルスに伴うペデスタルれでも半導体リソグラフィーの要求するレベルにはさらにを避ける手法が必要で，以前は増幅されたパルスを可飽和格段の努力が必要とされている．1 kW EUV 光源の構成に吸収体にうまく通すことでそれなりのコントラスト比を得ついてはすでに検討されているが，その中で注意すべきはていたが，最近では，途中の増幅過程で光パラメトリックプラズマからの EUV 光の伝送効率次第では実際 100 kW 増幅を採用することで，励起光が存在しない時間におけるの出力が繰り返し 100 kHz の性能で要求される可能性が排利得をなくすことによる，余計なパルス列成分の増幅抑制除できない点にある［９］．や，CPA を２段にして段間に可飽和吸収体を挿入して，十４．３．１ナノ秒炭酸ガスレーザーの 100 kHz 動作分大きなエネルギーを高いコントラスト比で実現するようパルス炭酸ガスレーザー（6 kW，100 kHz）で回転円盤な手法がとられるようになっている．そのためにレーザー錫ターゲットを照射して 60 W 相当の EUV 光の発生が確認装置の構成として OPCPA（光パラメトリックチャープパされ，これによりプラズマ EUV 光源の基本方式が定まっルス増幅）を使ったり，CPA を２段化してコントラストを高めることが基本となっている．アト秒領域のレーザーパルスを分光実験に使う場合にはデータ集積の要請から高繰り返しが要求される．アト秒に特化しているハンガリーの ELI ビームラインの計画では ALPS-HR として 7 fs， 100 kHz，平均出力 100 W が予定されている［６］．この OPCPA の励起には平均出力が kW 級のディスクピコ秒レーザーが必要と考えられていて，現時点での進展を見ながら図９近い将来には実際に使われることも想定されている．一方でピコ秒の中赤外光源のパワー増加も各種の潜在的４５９ 100 kHz，100 W ピコ秒レーザー励起による中赤外光発生装置． Journal of Plasma and Fusion Research Vol.90, No.8 August 2014 たのは２００５年末のことである．この際の炭酸ガスレーザーザーからのマイクロジュール級のパルスを常に飽和フルーでは発振器には 100 W 導波路型炭酸ガスレーザーの Q スエンスでの増幅として取り出し効率を上げることを目的イッチ短パルス光源が用いられ，増幅器には Trumpf 社のに，ビーム面積を連続的に増加することで効率的な増幅を高速軸流型の連続出力 5 kW タイプを４台使用していた．実証している．連続出力炭酸ガスレーザーでも装置の小型合計の連続出力に比べてパルスでの出力は低く，工学的に化を目的としていくつかのスラブ型レーザーの研究開発がはより大きな効率での取り出しを実現して EUV 光源の総進められ，製品レベルでも連続マルチモードで 8 kW の製合効率を高くする必要があった．炭酸ガスレーザーでのパ品が市販されている．工学的な利点としては伝導冷却方式ルス増幅は１９７０年代にレーザー核融合ドライバー研究の一のためにガス媒質の循環冷却が不要で軸流型のような大型環として大気圧増幅器を対象に各種の研究が行われていのポンプを使用せず，そのためにフロア面積が小さいことる．この中で多くの基礎過程が明らかになり，そのデータであるが，レーザー装置上は上記の特徴であるビーム面積を検討することで増幅の効率化の指針を得ることができを飽和フルーエンスに合わせて連続的に増加させる点が容た．EUV 光源に利用するには 100 kHz での繰り返しで動作易である．これについてもギガフォトンの Nowak 研究員させる必要があり，それにはパルスパワー型ではないマイのグループで研究が進展している．最近の報告では 8 kW クロ波励起型の低圧気体媒質を使うことになる．その場合連続出力のスラブレーザーを使い，15 ns，100 kHz，連続レーザー準位間のエネルギー緩和がより低速になり，１０ナ 100 W（パルスエネルギー 1 mJ）入力をマルチパス増幅しノ秒のパルス増幅でも複数のレーザー波長での同時増幅でてペデスタルを抑えて 2 kW（20 mJ）の出力を得ている効率的な増幅が得られることが数値計算モデルで指摘され［１１］．同じ光学系でのシングルモード連続光増幅に対してた．その実証にはまず固体レーザーの波長変換で 10 μm ６０％の取り出し効率となり，さらに２波長での同時増幅で波長域での広帯域シード光による増幅で実験が行われ，モ１０％の増加となった．今後はシード光を４波長として更なデルの妥当性の検証がされた．しかし工学的にはシード光る効率の上昇を図る予定である．の生成を非線形過程である OPA+DFG に頼る事は増幅シ４．３．３炭酸ガスレーザー主増幅器の最適化ステムの安定性にとり不利である．これへの対応として近エネルギーを取り出す段階である主増幅器での課題とし年目覚ましい進展を見せている遠赤外半導体レーザーであて指摘されていたのは，高速軸流型構造によるビーム断面る量子カスケードレーザー（QCL）を活用することで工学積の制約により，ダイアモンド窓の熱負荷とパルスエネル的に安定な複数レーザー波長のシーダーを実現できる．こギーの制約がある．これへの対応としては大面積が可能なれについてはギガフォトン社の Nowak 研究員を中心とす３軸直交型炭酸ガスレーザーをマルチパス増幅器として使る研究が報告されている［１０］．図１０は 100 W 導波路型 RF うアイディアが提案され，三菱電機とギガフォトンによっ励起炭酸ガスレーザーへの４波長の注入同期のシステム図て開発プロジェクトが企画された．この配置は１９７０年代のである．大気圧増幅器での光学系の配置を想起させるものである４．３．２炭酸ガスレーザー前置増幅器の小型化が，この試みは三菱電機の谷野，西前らのグループより報次の課題として指摘されていたのは発振器からのビーム告されている［１２］．報告によれば断面積 5 cm×5 cm の３径がミリメーター程度のナノ秒ビームを口径１インチ程度軸直交型炭酸ガスレーザーを５回のマルチパス増幅器としの増幅器の飽和フルーエンスまで効率的に増幅することでて，8.5 W の入力により 3 kW の出力を得ている．この時のある．固体レーザーではこれに相当するのがドイツのアー入力パルス列は 13 ns，100 kHz であり増幅後のペデスタルヘンのフラウンホーファー研究所で研究の進められた In- とパルス幅の増加も軽微であった．この時の入力電力から noSlab と言われる薄スラブレーザーである．ファイバレー光出力への変換効率は３％レベルであり，増幅器としての実用性を実証している．また図１１はこの際の実験配置を示している．図１２の a，b，c ではそれぞれ軸流型，スラブ型，３軸直交型炭酸ガスレーザーの構成図を示している．最近の報告によればこの増幅器を３台繋いでシングルパス２波長増幅することで 3 kW の入力に対して 21 kW の出力を得ている．この際の入力には 15 ns，100 kHz のパルス列が使われている［１３］．この増幅器はビーム断面積が軸流型の４倍程度あるので，原理的には 1 J レベルのパルスエネルギーを取り出すことが可能であるので，将来の拡張性の点からも有望である．４．４まとめ波長 13.5 nm の EUVリソグラフィー光源に必要なプレパルスレーザーとしての 100 W 級ピコ秒固体レーザーと図１０ 100 W 導波路型 RF 励起炭酸ガスレーザーへの４波長の注入同期のシステム図，炭酸ガス分子の振動回転遷移に対応して波長がそれぞれ同定されている． 20 kW 級ナノ秒炭酸ガスレーザーについて経緯と現状を報告した．炭酸ガスレーザーについては国内に研究と製造の４６０ Special Topic Article 4. High Brightness and High Average Power Laser Research with Optimization for Short Wavelength Light Sources A. Endo and H. Mizoguchi 図１２a 軸流型 CO2 レーザーのガス流とレーザービームの配置（同軸型）．図１２b スラブ型 CO2 レーザーの励起とレーザービームの配置，伝導冷却のためにガスは静止している．図１２c ３軸直交型 CO2 レーザーのガス流，レーザービーム，励起の配置，それぞれが直交関係にある．図１１３軸直交行型炭酸ガスレーザーのマルチパス増幅の構成．基盤があり，NEDO プロジェクトを引き継いだ民間の研究開発で実用機への展望が開けている．一方で１９９０年代に欧州で進展した固体レーザーの革新に対応した研究基盤をもつ欧州でのレーザー研究と連携することで，EUV光源に必要なピコ秒固体レーザーの基盤技術を確立する展望を得ている．本報告でのピコ秒ディスクレーザーに関してはチェコ共和国文部省と欧州地域振興基金の支援を，また炭酸ガスレーザーに関しては NEDO の支援を受けていることに感謝する．参考文献［１］東口武史他：プラズマ・核融合学会誌 89, 341(2013). ［２］東口武史他：プラズマ・核融合学会誌 89, 669 (2013). ［３］T. Mocek et al.：レーザー研究 42, 145 (2014). ［４］三浦泰佑他：レーザー研究 41, 703 (2013). ［５］J.P Negel et al., Opt. Lett. 38, 5442 (2013). ［６］White paper, ELI Hungary : http://www.eli-hu.hu/ ［７］O. Nowak et al., SPIE Photonics Europe, 9135-17, 14-17 April (2014), Brussels. ［８］A. Endo, CO2 LaserOptimisation and Application, 163, Intech (2012). ［９］A. Endo, J. 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