沖縄トラフ海底熱水域の海底熱水性鉱石中の重晶石の ESR と放射非平衡を用いた年代測定法の比較 ○藤原泰誠・内田乃・豊田新（岡山理科大学），石橋純一郎・戸塚修平・島田和彦（九州大学）,中井俊一・賞雅朝子（東京大学）海底熱水活動によって起こる海底熱水鉱床の形成過程や化学合成生態系の進化の詳細を明らかにしていくことは重要な課題である。そのために重晶石(BaSO4)を用いた ESR（電子スピン共鳴）年代測定 (Fujiwara et al., in press, Takamasa et al., 2013)、また 226Ra-210Pb 法、及び 228Ra-228Th 法による放射非平衡年代測定 (Uchida et al., in press, Noguchi et al., 2004, 2011) が有用であることが示された。今回、これらの年代測定法を用いて、海洋研究開発機構による航海（NT11-20、NT12-06、 NT12-10、KY14-02）によって採取された硫化物マウンドやチムニーの中に晶出する重晶石の年代測定を行った結果について発表する。 ESR 年代測定法は，物質が環境中で受けてきた自然放射線による損傷を不対電子の量として ESR 測定で検出し，その結果と人為的に被曝させた試料を ESR 測定した結果から，蓄積線量（総被曝線量）を求める．その蓄積線量と一年間にその環境中で受ける環境放射線量（年間線量率）を用い、年代を算出する。海底熱水性重晶石は、海底熱水系において形成される鉱物であり，熱水中の Ba2+と海水中の SO42-との反応によって形成される。熱水中には、放射性核種であるラジウム（226Ra,228Ra）が多量に溶け込んでおり、重晶石中のバリウムと置換するので、ラジウムの娘核種の比較的半減期の長い核種との間の放射非平衡を測定することによって、226Ra-210Pb 法、及び 228Ra-228Th 法によって年代を求めることができる。今回は、沖縄トラフ熱水域の第四与那国海丘、鳩間海丘、伊良部海丘、伊平屋北海丘、伊是名海穴、伊是名海穴で採取された試料を使用した。ESR 年代測定の分析手法については、Okumura et al. (2010) によって初めて実際に試みられた方法に基本的に従った。鉱石を乳鉢で緩やかに砕いた後、45℃設定のスターラー上で、塩酸に 24 時間浸したあと、硝酸によって硫化物を溶解させ、洗浄後、フッ化水素酸によりシリカを除去した。そして、乾燥後、重液によって比重 4.5 をもつ重晶石を分離した。次に、日本原子力研究開発機構高崎量子応用研究所にてγ線照射を行い、岡山理科大学総合機器センターの電子スピン共鳴測定装置 (JES-PX2300) を用いて室温にて ESR 測定を行った。マイクロ波出力 1mW, 磁場変調幅 0.1mT とした。ESR 測定により重晶石中に観察される SO3-のスペクトルの例を図 1 に示す。観測された ESR 信号はγ線照射による吸収線量とともに増大した。年間線量率の推定のために、同じ試料について、低バックグラウンド半導体検出器による測定によって放射性核種の定量を行った。ラジウムが重晶石にのみ取り込まれていると仮定し、α線による信号生成効率を 0.043 (Toyoda et al., 2012) を用いて年間線量率を計算し、年代を算出したのち、ラジウムの壊変による ESR 年代の補正を考慮し、それぞれのラジウム以下の娘核種からの放射線を考え補正した。放射非平衡年代測定は、放射壊変系列で表される核種が親核種から最終的な安定の娘核種に至る過程で、親核種に比べて娘核種の半減期が圧倒的に短いことを利用する。鉱物の形成時には含まれなかった娘核種が親核種からの壊変によって蓄積していくことを利用して、放射平衡に達する間であれば年代を求めることができる。本研究では低バックグラウンド純 Ge 半導体検出器を用いて放射性核種の定量を行い、減衰を表す微分方程式を用いて親・娘核種の放射能比から年代を求めた。各熱水域で採取された試料の得られた ESR 年代は、数年～約 1 万年の年代範囲をもち、それぞれの得られた年代を比較すると、与論海穴≒伊良部海丘＜第四与那国海丘＜鳩間海丘≒伊平屋北海丘＜伊是名海穴となった（図 2）。重晶石の ESR 年代と放射非平衡年代を比較すると、一致するものもあるが、一般に放射非平衡年代の方が若くなった。これは、チムニー鉱石を形成した 2 回以上の熱水イベントによって生成したため、ESR 年代がその平均年代を示すのに対して、放射非平衡年代は、より若いイベントの年代を示すためであると考えられる。発表では、それぞれ年代測定法での年代値の比較、及び、そこから求められる複数回のイベント年代、また共に産する硫化鉱物の U-Th 非平衡年代との関係について議論をする予定である。図 1 重晶石中に観測された SO3－の ESR 信号図 2 試料採取地点及び得られた ESR 年代