第 3 放 射 化 注品 ーす 回 討 主b H 岡 特別講演・パネル討論 予 稿 集 昭和3 4年 1 0月 8 1 0日 "", 静 l 司 大 催 並 ハ 字 品 山 力学 化学 ム五ム五ム五 l 本原 本分 じ ア 円 千l , 41 二、 ι v 口μ 口μ 口μ 本 ヨ ナ 方 合 A、 エ ミ ; この報文要旨印刷に際しては故仁科芳雄博士を記念する 一一=ロ 科 ロい 仁 ぷト 、 JD ' J 財 団 から多大の財政的御援助を頂きました。 同財団は記念事業として 仁科記念賞の授与 海外への留学生派遣 研究奨励金の交付 海外学者の招轄 講演会の開催 等の事業を行っておられます。対象とする学問分野は広い意 味での原子物理学とその応用であり,故博士の幅の広い活動範 囲が考えられて居ります。 放射化学およびラジオアイソトープ応用に関する研究は故博 士の深い関心をもたれた分野であり,この討論会に財団から始 めての例として援助を頂いたことは誠に意義深く,参会の会員 諸君と共に厚く感謝の意を表したいと思います。 特 8 . 1 講 演 座長(立大理) 奥野久輝氏 「放射性廃棄物処理について」 (東大生産研) 特 男 J I 講 山本 寛氏 演 座長(東大理〕 「トリチウ L の化学 斎藤信房氏 J ( Kansas大 ) F.S.Rowland との両特別講演は要旨を頂けませんでした。 特 月 1 ] 講 演 10月8日-1 7 .-15 より (東教育大理)浜口 博氏‘ 各種シンチレーターとその特性 (東大核研)菅浩一氏 従 来 放 射 線 検 出 用 シ ン チ レ ー タ ー と 言 え ば NaI(T _e)と Antbracel 1e が お色に使われて. r線 、 の 検 出 で あ る と か ‘ 線 量 測 定 の 場 合 に は た い し て 事 欠 かなかっ亡。との二三年の開にプラスチツクシンチレーターが我が国でも生 産される様になり‘可成広範囲に使われているし‘文放射線の性質について 立 入 っ た 研 究 を す る 場 合 に は 目 的 に よ っ て 各 種 シ ン チ レ ー タ ー を . うまく使 い分けする事が必要になって来る D この講演では‘無機有機の各種シンチレ ーターについてその特長を、主に物理的に検討し乍ら各種実験に対する適応 性を論ずるとと色に、最近の諸問題についても話したいと思っていゐ。 シンチレーターの特性をあらわす諸量として問題にすべきるのを列挙する と-一 ( 1 ) 壁光波長分布 二 三 の 伊 併 を 除 い て 光 電 増 幅 管 の 分 光 感 度 曲 線 は 却D d h 。 ~ 60 0O O Aに わ た り . 大 体 4 4 0 0Aに 最 大 感 度 を も っ o 従 っ て こ の 分 光感度曲線に近い蛍光波長分布をもっシンケレーターが能率が良い事にな ノータ るD し か し 特 別 な 理 由 か ら こ れ と 違 っ た 賛 光 波 長 分 布 を も っ シ ン チ l ーを‘使う必要があるときには適当な分光感度曲線をもっ光電増幅管を選ば なりればならない。 ( 2 ) s線 に 対 す る 光 量 厳密に言えば、 min ionization の 粒 子 に 対 す る 光量と言う必要がある。この光量の多少がシンチレーターの良否を判定す る基準になる。又陽子線、 d 線 の エ ネ ル ギ ー の 低 い も の は i0 n ization の量が多し有機シシチレーターの場合には、エネルギー損失と光量が比 例しなくなる場合があるから注意する必要がある。 ( 3 ) 温度による壁光能率の変化 シンチレーターの賛光能率は‘温度によ って変化する。従って精密実験をする場合とか、長期間にわたってデータ ーを取る場合には考慮する必要がある。 I ' Cの 変 化 あ た り の 蛍 光 能 率 の 変 化 は 物 理 に よ り 0.05 %-数%に及ぶ。 ( 4 ) 減 衰 時 間 ( decay time ) シ ン チ レ ー タ ー に よ っ て 違 い . 1μS 白 - 1 ?nμsec 位 の 聞 に わ た る 。 減 衰 時 間 の 短 い も の ほ ど 早 い 計 数 が 可 能 で 良 いシンチレーターと言えるD 一つの物質について‘減衰時間は必ずしる一 通 り で な く て ‘ 物 質 に よ っ て は 幾 通 り も の 減 衰 時 間 を も っ 口 例 え ば An七h- raceneで は ‘ ほ と ん ど の 光 が 3 0 mμ S 田で出るがこの池に数協の光は 100μS 回 程 度 の 長 い 減 衰 時 聞 を も っ て 出 る 。 N a 1の 場 合 に は .250 m μ S自のるものの他に 1 田C-13sec に も お よ ぶ 減 表 時 間 の 光 を 出 す 。 従って、発光量の多い実験の場合や‘計数の非常に多い場合には重大な影 響をもつから注意を必要とする。 ( 5 ) Figureof Merit する場合には‘シ γ 普通分解時聞が O .1- 1 0μ 田C 程 度 の 計 数 を チレーターと名前がついて使っている物質では.光電 増幅管‘増幅器を適当にえらぶ事によって光量は大して問題にならない事 が 多 L、 。 し か し 非 常 に 早 い 計 数 ( 1 0-10s e c- 1 0 ' 8 S国 ) をする場合に は光量が問題になる。予稿では詳しい事は省略するが.単に光量だげが問 題になるのではなくて.光量÷減衰時聞が重要な量となる。私は光量を、 AnthraCene を 100 乙 し て 表 わ し ‘ 減 衰 時 聞 を め た も の を シ ン チ レ ー タ ー の Figure 0f ?nμ S 国 で表わして求 Merit と呼ぶ事を提案したい。 尚 上 に 書 い た 諸 特 法 の 他 に 、 シ ン チ Iノ ー タ ー の 関 連 事 項 と し て 次 の 様 な 問 題にもふれたいロ ( A ) シ ン チ レ ー タ ー の Wave - length -shif七er と し て の 応 用 ( B ) シ ン チ レ ー タ ー の 光 量 . Figure of Merit は ど の 位 迄 あ げ う る で あ ろうか。 ( C ) 有 機 シ ン チ レ ー タ ー で T線 sensitive な も の が 出 来 な い モ あ ろ う か ロ ( D ) 有機シンチレーターの特性を調べる事によって‘発光機構及至は化合物 の構造に対して知識が得られないであろうか。 ( E ) 気 体 シ ン チ v ーターの特性。 { 珂 液体,プラスチツグシンチ 1 ノーターの種々の応用D -2- 1 第 無機シ γチレーター 無機シンチレーターの特性 NaICT1) K工CT1) Zn SCAg ) ZnS(吋 10awOa OdW04 度 (yr / c n ! ) 3,67 3 .13 4 . 10 4 .10 蛍光減茨時間 ( τ 〕 (μ890) 0.25 >1 - 10 - 10 密 上記以外の τ 盛光量最大の波長品) 蛍光効率 ( . N 表 200μS90, 18由0-13890 燐 光 性 90呂 田 ・ E3 重い粗子に対十;;..鐙 光量. 比 例 度 特別主主長所と使用例 6.06 市~4 3 .59 -6 0.5 5 0 . 0 0 5 t ( F Z ) ) O .02 1.4 39 00 ~4400 最初 0.1μS90 後 10 μ89C 520 0 430 0 5200 10 0 25 - 10 0 -100 c t / ( 30 . 5 α/s 1 .0 -160~α) ~50 -65 F てt 乙 比 対 例 し 多結品性粉末 r線 F線の潰.1] 加と最も広〈 使われる B20aとまぜ匂巴 電管の表面にぬ て矛とり.ルサイト.3(f土 て γ ! J J市 戸 海 か ぜ 子 パ の そ 検 ラ ー ル フ 出 イ ド につ 多結晶 性粉末 小結晶 小結晶 賞'光の温度特性 l 融 点 C.C) ' 非吸湿性 A1 f 代りによい 詳細別記 651 5 F , はp 比 t と 例 却二て 吸湿性 ・ i 芸 品 目 l ヲ ー { ) . ' " l l E + L 1肱?'伊明 度円u 686 185 0 本アシトラセ γ を 100 とした相対値、各表共通 18 50 1535 1325 62 1 I 35 主 ら レ 毘 ス 沼 性 会 繭 の 時問 亡 こ た は 題 刷 ‘非 腕 う l -28 . 5 α/ ( 3 0 α/ タ02 吸湿性 4.0 己 .220 日 90 の燐光 45 00 , . . , . . 180( 0 : ) F 4.5 1 410 0 今E L 弘iJ 。呂 7.90 4 100 は ( 3 , 比 p例 に対して 08工σ1) 第 2表 有機結晶シンチレーターの特性 l z Z 1 7 3 1 1 1 開問時│許可2 1 1 有 機 結 晶 備 シンチレーター An七hraoen自 α工] 1.25 1217 4 , 400 -30 100 s>125K' 町馴 c t / s0 . 10 I_ I 大きい舗は 1-0.541得に〈し、。 1 --.1 同 I ーート P - 件 TerIh血~1 弓P . . . . , Q u ! l ; ぬ ,rphe が bG も i3,900, 1 .231213 4 , 100 4-11 30-40 考 よぐ使われる。 ,きれいた結晶 _ _ _ 0 . 4 0 ができる。 きれし、た結品 I < 二 > O CトO 318 76-94 -0.051 w .s .Sとし も使う本 I0 一 昨 0I 1 .16 1 124 oI:I- コ 。 0 0...0- 本 V f . s. S 1 .18 ウエーブレ γ グスシアター , 良い結晶がで 3, 850 4 , 100 3-8 46-60 α/s 0 . 1 1-0.311 きる。非常に もろし、。 -1.06 ほとんど使わ 泣い。 良い結晶がで ι 。 - 1 . 15 : 叶 b 剛 一 白 色 llbene -1.41 きる。 第 5表 「 一 一 一 一 有機液体 シ タη/_e質〉 第 に ? 二 を / 溶 ' . f , 震 ) Tolue且 白 TP, 5 一 。 Toluene 0 . 1 TP, 4 POPOP, 媒 溶 ( ) 1 PPO,3 Toluene PBD, 8 Toluene 瓜 二 み , 0 . 脳 血 。 01 !問刊一。│ TP, 3 PPO;2, ( 主 〉 レ ータ の特性 を 党 係 温 数度 即 くτ 位減衰時聞 盛 光 効 率 重 い 粒 子 に 対 去 ,mμS) E する壁光量 トー 。 。 。 TP5lDPR001i TP; P-Terphenyl チ 壁光量最大の波長 5 c : tNPO, 0 . 0 2 TP, Toluene 'y 3 , 550 , 200, 4, 400 4 2 . 2 35 2-4 60 150 4, 三 二3 . 2 42 3, 820 三3 .0 40 σ グ C) 備 α V ! i O . D9 -0.5 低温では TPが 祈出する 低温で使用可能 PP 0は T Pよ 。溶解度大 3 , 700 く2 .8 49 3 , 550 く 2.9 27 ノレーサイト容器 に入れられる 4 , 500 8.0 35 ノレーサイト容器 に入れられる 1 DPH, τ 1 .6-d1Phenyl- 1, 3, 5, . .he xa七riene 5~d1Pheny ユ oxazole , 考 PBD;2-pheriyl~5 一 (4 b1phe孔 ylyl)ー 1, 3, 4-oxad1azole ー2-oxazoJ.y工)-benz白 ne POPOP; P-diーC5-ph申 nyユ 表 プラステツクシンチレーターの特性 『一一一「ー 一一ーー一一ーーー一ーキ 溶 媒 C: rT/Jめ く : rT/ _ t ) pOlys七y. rsne TP36 I 0 3.550ζ3.0 I 28 polys七yrene TPB16 。 4 , 500 4 . 6 36 0.08 pOlys七yrene TP36 TPBO.2 、 45( i 4 4 . 0 39 0 . 1 0 4 中~48 0 . 1 0 l よ L l ω 官 乙轍 と │批韓大の波長問委時間蹴効率号主事 d 仁 1 1 . ) τ、mμseo) くε〉 TP10 POPOPO.3 4 , 200、4 , 400 pOlys七yrene 2~4 TPB16 。 4 , 500 4 . 6 37 ! 0.08 01yviny1七oluene TP36 TPBO.2 450 4, 4 . 0 45 0.10 pOlyγiny1七O工uene ' l 1 .P36 DPSO.9 " " " 3 . 8 0 0 48 0.10 l V山 山 i *1 pu1yv. l I i 山 ユ … 一 一 4, 500 0 . 3 日三 4 6 , TPB;1.1, 4, 4一七日七 ra :ph申 ny1-11 ? i -bu也a.diene; DPS;P P-diphenyls七11bene 与 ヨ 品 Nuc1ear-en色 erprlses 百多2 屈折率 ;pOlys七yren申 '-1.6, po1y:γ1nyl七olu申 且 申 1 . 5 日J 4 一己 第 る2m0e 0 臼告が . a pa七h 3m うちの凪白 a, nfree pa七h 2押Z 商 品 第 5表 物 301n七111a . 七 lon l01enoy(e) 質 自主主 deoa .y tlme 〈T即 日 eO) i flgure of merl七 I (e/ τ〉 温 度 係 数 %/OC Na i I(T_ t ) 2 00 2 50 0 . 80 , . _ ,1 znS(A! J ) 2 00 10 ,00 0 0.02 /事事 oa .W03 100 4, 00 0 0.02 5 / 10 5 OsF ン 、 J 各 種 シ ン チ レ ー タ ー の Figure of Meri七 (ε/r) ト フ ゴ フ タ レ ν│ チ ノ レ ザ 、 . 、 ン ! ゴ : 100 [ポリ白山岡外叫 -30 3 . 3 o .1 6""'o .08 7 0-1 4 0 11 . . -5 0 -6 I 55 l ケ 寸 i 2J 「 D P S L _ TP本ターフエニノレ、、 -8.0 スo 丙寸 !Ev~; ~P ~ ~:~:~ I 2 . 00 本本データーのはっきり分っていないもの -4.7 -14 - 2 0-3 0 -10-20 ' " ' " '16 。 -0 . 54 ー 一 : : : 汁 │; : : ? っ こ ( トチコ パ ネ Jレ 討 論 10月 9日 16 . 10 より 放射化学に沿ける放射能測定 座長 (東大核研)斎藤一夫氏 放射化学的立場かち見たア lレフア 線の測定法 (立大理)道家忠義氏 α放 射 能 の 測 定 と し て は 霧 箱 や 、 写 真 乾 板 等 を 使 用 す る こ と も あ る が こ ふ 工 ation及び工 onization を 原 理 と す る も の に つ い で は 主 と し て Scin七iユ て述べたい。両者は何れの場合も検出部分として気相、液相、回相と全ての 状 態 が 利 用 可 能 で あ る 。 し か し ¢ 線 の 検 出 装 置 と し て の 固 相 状 態 の ioniza七ion の 利 用 は 現 在 で は ま だ 困 難 な 点 が 多 く 、 文 液 相 に 於 け る i:oniza 七ion 及び Scin七iユ エ a七 工 onの利用は実用的立場から余り一般性を持たないし、 し い て 利 用 す る 必 然 性 も 認 め ら れ な い O 従 っ て こ 与 で は 気 体 の Scin 七 il~a 七 ion 結 晶 の ionizatio r 工、気体の ionization の利用に主として着目したい。今 ¢線測定に陶して放射化学として特に望ましい点は、 a‘ 試 料 の 放 射 自 白 が 微 弱 な 場 合 が 多 く 、 そ の 放 射 能 の 絶 対 謝 定 の 精 度 を 上 げ るために、 ) background の計数が少いこと。 i .) 試 料 の 面 積 が 広 く と れ 、 有 効 立 体 角 が 大 き く と れ る こ と o b、 energyに よ る 同 位 元 素 の 識 別 が 可 能 で あ る た め に は 、 七-pu 七 puユse he; igh七が入射 α線の energyと比例して )なるべく ou い る こ と 。 〔 エ inearityがよい〉 i i)energyの分解能がすぐれていること。 i) 動 作 ( 増 巾 率 等 〉 が 安 定 な こ と 。 等 で あ ろ う 。 -8 ー とふで a、 i) は 設 計 の 方 法 、 材 料 の 選 択 等 に 関 連 し そ れ 自 身 固 有 の も の でない場合が多いので、これに対する工夫は後に述べることふし、上記の測白 定 法 を 他 の 諸 点 に つ い て 比 較 し て み た L、 D 気体の S cintiユ 工a七ionの利用は energyの分解能については余りすぐれているとは云えないが泌 2π に泣い立 体角を使用出来ること、 fort count に も 越 し て い る こ と 等 の 特 徴 が あ り 将来牲に富むが揖在の所安定性にかける面があり実用の域に達していない様 に 思 わ れ る 。 又 結 晶 に よ る Scin七il工a七ionの 利 用 と し て は 潮 解 性 が 少 し linearity の よ い Cs工 等 が 有 望 で あ る が 有 効 立 体 角 を 充 分 に と り に く い 点 及 び 分 解 能 は 4 %程 度 で そ れ 程 ょ い と 見 倣 さ れ な い 等 の 欠 点 を 挙 げ る こ と が 出 来 ょ う 。 気 体 の ionizationとしては ion chamber(sluw cιamber), pro. Portユona工 coun七er, grid付 elec七ron pu工se chamber等 が 挙 げ の 技 術 を 使 用 す る た め microphonics られるがエ on chamberは slow puユse に 感 じ 易 く 一 般 の 使 用 は 困 難 で あ る 。 文 prOPOr七 工 onal coutter は円筒型 のものはその設計の如何によってはかなりよい分解能を持つが、この場合は 一 有効立体角を損し、又安定性も余りよくない口文 4 π counter 等として立体 角 を 増 す 場 合 は energyの 分 解 能 の 劣 化 を 来 た し 、 上 記 の 条 件 を 充 分 に 満 た さない o 結 局 何 れ の 点 か ら 見 て も grid付 electron puエse chamber が 放 射 化 学 的 見 地 か ら は 最 適 と 云 え よ う 白 こ れ は 一 般 に は 平 行 板 型 の chamb白r に ion に よ る e工ec七ron co工 工 ectorの 変 動 を 遮 蔽 す る た め の 固 定 電 位 を 持 つ grid が 挿 入 さ れ た も の で 、 そ の た め の chargeにのみ依存する。こ C Oエ ユ ec七or Lで注意すべき点は pu 工seは electro. n grid の遮蔽効果をよくし、 が 生 れ る 様 に 設 計 す る と 共 に out_put 又 grid による electron trap. s pu工se(signa工)と noise の 比 ( / i T) を 大 き く す る た め chamberの out-put の容量、抵抗、 Pre-amp の真空管、 maユn_ampの Pass band . 等の趨当な議扶が必裂で、ある。又気体として Ar の様に electronの drユf七 veloci七Yの 小 さ い 場 合 は ampの rise timeを 充 分 大 き く し ma土n ampの out-pu七の PUlse heigh七が chamberの ou七-put の pulsの rie 七ime の 変 動 の 影 響 を 受 け ぬ 禄 に す る こ と が 望 ま し い 。 又 気 体 と し て は Ar 十 CH 4,‘ A十 N2 の使用が望ましく、 A十 CO2の 使 用 は そ れ 程 良 い と は 云 え な い 。 来 energy分 解 能 の 優 劣 は 一 応 5Mev の d線に対し 2 %の性自陵境として考えている。 -9ー 分解能をよくすると云う点から云っても試料の厚さをじゅうぶんうす〈する (~50μ 兵/c11lß) 必要がある。しかし ~1% にするためにはかなり厳密な pre amp真 空 管 の 選 択 が 必 裂 で あ る 。 又 0 . 5% ( 世 界 最 高 〉 程 度 に す る に は 特 殊 な source-collima七ionが必要である。 α線 の θnergyの 測 定 に は 、 な る べく energy1 u 皇の近い既知の ct-emit七er を 制 崩 す る こ と が 謹 ま し い 。 場 合 に よ っ て は energYの算出にさ当って扉さ、 gridの inScreening effect rise 七ユ me e土"fect等 の 補 i とが必安である o さ 、 C i .. p.m を算出する場合も J 字 backsca七古 er(0-2%) 等 の 栴 北 を 卦 す る が (r.α)coincid .ence等 を 尉いて計叡効率を直接求めることも出米る。 最 後 に ユ ow background chamber 特 に 試 料 り 由 績 を 広 く ( 1 0 0 c ? J 1 5 C P m 2 ). と れ る 様 工 夫 さ れ た も の 、 又 込 速 に 試 料 の 持 入 が 出 来 short lifeのα_emi七七 er の energy分 析 の 出 来 る 様 工 夫 さ れ た chamber 部 に つ い て 二 三 の 具 体 例 を 述べたい。 アルフア線測定試料の作般について (東大理〕横山祐之氏 α線の測定はラドンの問{立体を i 嫌いては、一般に国体の持層試料について 行われる。こ斗では国体樽層鼠;料の作成について発言する。 ぴ 綜 の 特 長 は 飛 桂 が 短 い こ と で あ る 。 た と え ば 210po 5.298MeV) の α線 C 2、.金、鉛中で 14吻 /c は ア ル ミ ニ ウ ム 中 で 6砂 /cm m 2の飛程を持つ、 の 戸 総 (F Jmax=0.155MeV)の 最 大 140 m程 の 29ザ に 較 べ て 、 さ ら に 短 い 。 従 っ て軟戸線を抜う時と同等の、というよりさらに厳密な注意が必要である。 d 線の測定には一般に非常に掃く、 しかも均一で、さらに平滑な層を作るこ とが要求される D こ れ ら の 条 件 が ど の 程 度 要 求 さ れ る か は 測 定 の 目 的 (c t計 数か¢エネノレギー測定か〉、調!淀装置( 2π カ ウ ン タ ー か 低 ジ オ メ ト リ ー カ ウンタか〉によって異なる。 -10ー 1 . 2π カ ウ ン タ ー は 一 般 に 低 ジ オ メ ト リ ー カ ウ ン タ ー よ り 層 の 測定装置 曹の横の拡がりについては、丁度逆である 厚さに敏感である。 J 2 . c t計 数 の 場 合 ¢線の白己政収の影響を考えて見ると、 D 2π カ ウ ン タ ー の 場 合 、 試 料 の 厚 さ と 計 数 損 失 の 同 保 は F=ル セ Rで 詮 わ さ れ る 。 ( F ;j 享さ O の 場 合 に 軟 べ た 計 数 損 矢 、 D:試料の厚さ、.R:有効な飛桂〉 D/R F i 5 0% そこで¢線の飛桂は一般に j o 0砂 O .1 O .0 1 5% O .5% /cm2前後とみられるから、 250μ ! f /cm2 以 上 は 厚 い 試 料 と み な さ れ る D これ以下で計数するのが望ましいが、手事い試 肢の淳さの試料で、計数するのも陶使である口 料を侍るのが困難な時は、無j 低 ジ オ メ ト リ ー の 時 は D / Rが 1以 下 な ら 計 数 損 失 は 無 視 で き る 。 3 . αエネノレギー捌定の場合 自己吸収の最多醤が非常に大きい。試料を謁tい 吸 収 体 で お ふ っ た 場 合 の エ ネ ノ レ ギ ー 損 失 ( あ ら ゆ る 方 向 に 出 た α線 を 平 均 したもの〉を示すと、 2π カウンターの場合には、 D/ R I 損失! 1 0 0% O .1 O .0 1 2 0% 2ヲ4 α エネノレギーは 1 %位 の 半 巾 値 で 測 定 で き る か ら 、 精 密 を 要 す る 実 験 で は 2以 下 に す る 必 要 が あ る 。 計 数 、 エ ネ ル ギ ー 測 定 い づ れ の 場 合 で も 5 0 μf f/cm 平均の厚さのほかに、厚さの均一性も必要である。 2 11:カウンターの場合は、 試料の横の拡がり、均一な分散は多少強くても良いが、局所的な厚いスポット は絶対さける。また試料表面、試料板表面の平滑性も特にエネノレギー測定の 場合、重安である。 4 . 試料板 試料をのせる板は、表面が平滑で、、化学的耐・性の大きなもの が安求される。白金板は最もよく尉いられる。通常態さ 5 0 μが良く用いられ るが、、 125μ の万が丈夫で抜いあい。蒸発法にはガラス、ステインレス、 スチーノレ、白金などが用いられる。石英、パイレツクスも後方散乱が少ない 点、で、具合が良い O 電量法には、白金、ステインレススチーノレ、 S七e工工土七 e,. monel などが崩いられる口真空蒸着法には、石英、金属ノ、夕、プラスチック ハクなど何でも良い。試料板はよく洗い、赤熱するなどにより、有機物の、 filmを 取 っ て お く 必 要 が あ る 。 -11ー 5 . 試 料 作 成 法 表 に あ げ た よ う な 4種類の方法が用いられる。 i定量性│厚さ│均一性│容易 方法 溶液蒸発法 沈 澱 法 , @ 1 0 101 x 電 着 法 × 真空蒸詣法 × , x i x i 0 I@ 。 。 。 。 X × α ぴ計数には溶液蒸発法ついで沈澱法が坦し、エネルギー制見には‘篭詣法、 真 空 蒸 着J 宏が越する。とくにエネルギ一副主E 装誼の分解誌を調べるような民 的には、真空蒸着法が最も良い。 6 . 溶液蒸発法溶液の蒸発残留物が少ないことが必安である。共存塩類と の分離が、溶媒抽出法、イオン交換樹脂法で定量的に行われる時に利用され る 。 1~5 00μ ぷ の 試 料 を ミ ク ロ ピ ペ ッ ト ま た は 重 量 法 で 測 か り 取 り 、 試 料 板上で乾国し、焼いて有機物を除去する。水溶液は均一な薄層になりにくい . の で 、 有 際 溶 媒 の 溶 液 の 方 が 良 い 。 均 一 分 散 性 を 良 く す る の に TEG(te七ra e七hylene glYcu工〉が良〈用いられる。 Z 沈澱法 イオン交換樹脂、溶媒抽出法で定量的に分離困難な時に利用さ れ る 。 一 般 に 0.3砂 位 の 担 体 を 加 え て 沈 澱 を つ 〈 り 、 か ゆ 状 に し て 試 料 板 上 に ミ ク ロ ピ ベ ッ ト で 移 し 、 ミ ク ロ か き ま せJ棒 で 拡 げ 乾 燥 す る 。 ま た 結 品 性 の 沈澱は静かに沈降させることも行われる。沈澱がはがれやすい時は汚染を防 曽 (25~5 0 μ! f/c . )でお m2 ぐためにコロジオンの議j 8 . 竜憲法 ウラン、ネプツニウム、 L うと良い。 プノレトニウムは何れも十 6価 の 状 態 か ら竜着できる。アタチニウム、アメリシウム、キユリウムは水溶液からは電 着できないが、アセトンー無水アルコーノレ溶液から篭詣できる。いづれも妨 害イオンがあると析出して厚い層になったり、首;詣の効率を患くする。上記 6元 素 の う ち 、 ウ ラ ン だ け が 良 好 な 条 件 下 で 99%以 上 の 定 量 的 な 電 着 が で きる。 虫 真空蒸着法 高真空中で加熱揮発させて、冷却した試料板上に蒸着させ -5 る 口 低 温 ( 150C、 10 0 仰 H! f) で出来るものはウランとプノレトニウムのアセ チノレアセトン塩だけである。高温ではすべての塩、酸化物も可能であるが、 00O . C J 以上の高温装置を必要とする。 高真空と 2, -12- 低エメトlレギ一万ぴイ民レベJレF線、の測定 (学習院大理)木越邦彦 講 演 予 稿 低 エ ネ ル ギ ー 及 び 低 レ ベ Jレ 戸 線 の 測 定 に つ い て 、 エ ネ ル ギ ー の 測 定 を 除 外 して一般的な問題点にフいて検討してみたいと思います。 低エネルギーの戸線の効率のよい測定方法としては、ガイガーカクンター に よ る 測 定 が 常 識 的 K言 っ て 最 も す ぐ れ て い る と 考 え ら れ ま す 。 試 料 を ガ ス 状にするととができ、しかもその気体を用いてガイガーカウンターを働かぜ る と と が 出 来 る 場 合 に は 、 非 常 に エ ネ ル ギ ー の 低 い F線 で も -Auge工電子で もー 10 0% の 効 率 で 測 定 す る こ と が 可 能 で る り ま す 。 し か し 、 と の よ う な 方法は特定の試料一例えば水素をアノレゴンーアルコーノレ混合気体とをぜた場 合とか‘鉛を四メテノレ鉛としてカウンターチュープに入れた場合とか-li(か ぎられ一般的方法とは言えまぜん。 試棋を気体&して測定する場合にはプロポーシヨナルカウンターとしてふ 線 を 測 定 す る 方 法 は か な り 広 い 適 用 は ん い が る る と 言 え ま す 。 と の 場 合F線 のエネルギーがどの程度少さ〈なると数えま?としが出るかが懸念されます。 とれはカウンターの大きさ、電圧、パルスをどとまでひろうかによりますが、 一 般 的 に 言 っ て 約 1Kev以 上 の も の は も 高 エ ネ ル ギ ー の 戸 線 が カ ウ ン タ ー 中 でつ〈るイオン対と殆んど同じ数のイオン対をつ〈り‘数えなとしの懸念は 下のエネルギーのもの、或は飛程の あ ま り な い と 言 い 得 ま す 。 忽 論 数 百 e地L ほ ん の 一 部 し か カ ワ シ タ ー 中 を 通 過 し な か っ た P線 は 数 え な と す 可 能 性 が あ り 、 ζ の点ではガイガーカウンターと異り、多少計数効率が低下するわけで あります。 試 料 が 国 体 で る る 場 合 に は 、 低 エ ネ ル ギ ー の F線 の 計 数 K は 、 試 料 の 自 己 吸 収 が 難 点 忠 な っ て 現 わ れ て 来 ま す 。 自 己 吸 収 の 少 な い 試 料 を つ 〈 り 4π カ i線 を 有 効 K 測 定 す る と と に つ い て は ウンタ一等を使用して低エネルギーの! 田中氏から〈わしい説明が次にあります。 ζ Lで 岨 体 試 料 を 用 い な い で 、 な る べ く 多 量 の 試 料 か ら の 員 線 を 有 効 に 測 定 す る 方 法 と し て 盛 K行 は れ つ 込 あ る 、 シ ン テ νー ジ ョ ン カ ウ ン タ ー に 上 る -13-- 測定法の問題点をあげて b きたいと思います。 シンテレー γ ヨ ン カ ウ ン タ ー に よ る 測 定 は 第 一 に 試 料 を い か に し て 液 体 ν ン チ レ ー タ ー に と か し と む か と い う 点 で 大 き な 問 題 が あ る と 思 い ま す 。 TB P或 は D B Pを用いてトノレエンーターフエニルの液体シンテ νーターに金属 イオンをとかしとむ方法等現在行われている方法以外にも個々の場合につい て可能性のある方法が種々あるものと思います。 次にシンチレーシヨンカウンテイングで問題になる点は、どの程度低いエ ネルギーの F線 ま で 測 定 し 得 る か と い う 点 で 、 例 え ば ト ル エ ン ー タ ー フ エ ニ Kev/eーの戸線まで測定されます。従ーって弱いエネルギーの ルの場合平均 3 β線 で は 低 エ ネ ル ギ ー の 部 分 に 対 す る 計 数 効 率 の 低 下 を 考 慮 す る 必 要 が る り ます。 ζ の低エネルギーの所の計数効率の低下分を補正するために、積分計 数 の 値 を E=Oま で 外 挿 し て 求 め る 方 法 が 取 ら れ て い る 例 が あ り ま す が 、 と の方法の当否についてはかなり問題があるのではないかと思います。 低レベルの湾線の測定については問題の焦,点はいかにしてパックグランド を下げるかという点になると思います。 国体試料を測定するための端窓型のプロポーシヨナノレカウンター(窓面積 5c t i i ち を 5cmの 厚 さ の 鉛 シ ー ル ド で か と ん だ も の で バ ッ ク グ ラ ン ド は 6-5 CP m程 度 の も の は 容 易 に つ く る と と が で き ま す 。 と の よ う な も の で ど の 位 の 低 Vベ ル の 放 射 能 を 正 確 に 測 定 し 得 る か を 表 示 す る と 次 の 表 の よ う に な り ます。 試 料 の CPm と 標 準 偏 差 の 表 試 料 の CP m tCPm 2CP.m 5CPm 10CPm で BK15 CP mの Coun七er 1時 間 測 定 し た と き の 標 準 0 . 32 0.35 0.40 0.50 0 . 13 0.18 0 . 29 0. 40 2 . 5 1 .9 1 .4 1 . 25 偏差、土 1 1 5 C.pr n BK10C P '1nの Coun 七e r 1時 間 測 定 し た と き の 標 準 偏差、士 110CPm 。5/110 -14一 乙の表から見られるよ 5に 、 1~-2CP 'lnの試料について測定をするとき は N グ J グ ラ ン ド の 大 き さ が 大 き く き い て 来 る が 、 数 C P m以 上 の と き は 殆 んどパックグランドをとれ以上低下さぜる必要がないととが予解されると思 います。 試料の表面積を大き〈しなければならないとき、或は多量の気体試料につ いて測定をするとき、或は 1~2CPm 以下の放射能を正確に測定するとき Kは パ ッ ク グ ラ ン ド を 低 下 さ ぜ る と と が 絶 対 K 必 要 と な り ま す 。 そ の た め に は反同時計数を用いてシールドだけで取りのぞき得ない宇宙線の成分を除去 して、 も と の パ ッ ク グ ラ ン ド の 約 晶 一 程 度 に す る と と が で き ま す o との種の カウンターは市販されているものがかなりるり‘その作動及び原理について はと込で特に説明をする必要はないと思います。しかしとれらの装置を実際 に組立てる場合、或は使用している場合多くの問題がるると思いますので、 そのような点についても ζれからの討論の議題として取り上げていた立きた いと思います。 4π 計数器による測定の技術 〔東大核研)田中重男 4πGas-f工ow Coun七erは β -emi七七 er む放射能の絶対測定に対しては 最も有効な武器と考えられます。 Auger 電子のような極めて低エネルギーの 電子を多〈放出する核に対しては絶対測定を行うのに避け難い困難がるりま す。 4πGeome七ryと い う と と は 絶 対 値 と い う ζ と L関聯が深いわけです。 ただ計数効率を増す目的で ζ の 計 数 器 を 使b うとすると、不利な点と面倒な 点が目立ちます。 F線も r線 も 出 さ ず Auger電 子 し か 出 さ な い よ う 左 核 の 放 る の に … … と 考 え て も 、 や は り 他 の 方 法 に 比 し て 特 K 有利 射 能 を 効 率 よ く 担u f 3線 の 相 対 測 定 に 関 し て 4π 計 数 器 の 果 な点は見当りません。低エネルギ す 役 割 は 少 い と 思 い ま す 。 低 レ ベ ル P線 に つ い て は ζ の 測 定 器 は 問 題 外 で は な い で し ょ う か 。 し か し F線 の 絶 対 測 定 に は 欠 か す と と の で き な い も の で す 。 -15- F線 の 絶 対 測 定 の 為 K私 達 の 行 っ τい る 技 術 を 簡 単 に 紹 介 し ま す 。 と の 測 定 器 に 持 ち 込 む に は 試 料 は Carrier-Free もしくは Carrier-Free v c極め て近い ζ と が 要 求 さ れ ま す 。 ま た 試 料 は 非 常 に 少 な い Por七ion しか採れな Z い で し ょ う 。 次 に 試 料 保 持 膜 は 50μ G/cm程 度 に 薄 〈 し 丈 夫 で な け れ ば な りまぜん。膜に電導性を持たせることが必要な場合が多いでしょう。試料辛子 よび保持膜の工夫は自己吸収.吸収.散乱などの現象を少〈する方向に努力 しτい る の で す 。 附 言 し た い こ と に 保 持 膜 の 酸 K 対 す る 強 度 が る り ま す 。 ま 'low-Gasは 非 常 広 重 要 な POi孔七になっています。ガス増中機構もしくは たIt 放電機構はとても複雑らしし私にはよくわかりませんが、いろいろなとと が問題になります。 ProportionaユCoun七erな よ び GM Coun 七er と し て の 問 題 は 道 家 氏 木 越氏らの講演にるりました通りでございます。 ガンマ線の測定 (東工試)岡田実氏 -16一 1 )2 ) r線 の 特 性 お よ び r線 測 定 法 の 原 理 に つ い て は 成 警 に 詳 し い の で こ こ に は 測定上の実さい的なことがらを取り上げたい。 r線 の 利 用 す べ き 性 質 を 考 え て み る と つ ぎ の よ う に な ろ う 。 . 1 物質中で r線 の 吸 収 係 数 は 比 較 的 小 さ L、から, R1 を 多 く 取 る と と に よって計数率を大きくすることが可能でありしかも放射体の幾何学的形 を一定にしたくても再現性よく計数される。 2 . r線 の エ ネ ル ギ ー は 特 定 で あ り F線 の エ ネ ル ギ ー の よ う に 連 続 で は な いから,エネノレギースベクトルの解析につごうがよい。 3 . 核 種 に よ り f線 abundance( 1壊 変 あ た り に 放 射 さ れ る が異なり,また, 2本 以 上 の r線 が 同 時 に 放 射 さ れ る 場 合 そ れ 任 の abundance の比は一定である。 RI の定量には r線を利用し, r : 量子の数) abundanceの大きい R 1 の 同 定 に は abundance の 比 を 利 用 す る こ と が で き r線 で あ る か ら 内 部 転 換率が大きいほど利用しにくくなる。原子の外へ放射される r 線の 3 ) " 3 ) abundance とF 線 abundance と の 比 を , 便 宜 上 中 性 子 照 射 に よ る。ただし,利用できるのは原子の外へ出てくる '.1 っ て 生 ず る RI に つ い て み る と 表 1の と お り で あ る 。 表 1に は 核 分 裂 生 成物を省略した。 表 1 中 性 子 照 射 に よ っ て 生 ず る R 1の み ず r/ β R 1 /38?Cl(. 10s), 46mSc, 51Cr, 69mZn, 73mGe, 75mGe, 755e, f i , 77mSe, 79mSe, 81mSe, 80mBr, 79,80mBr(5.0s), 79f Kr 81mKr, 81Kr, 83mKr, 86mRb , 85mSr ,.85Sr, 87mSr, 89mSr, 89my , 93mNb ,(95mNb) , 97mNb , 93mMo,(99mTc) , l i , (97Ru) ,(97mTc) ,103Rh , 105mRh ,(103pd) ,103mRh ,107l pd 109mPd n ", 109m^~ IU7~Ag , 1 1I 1 m n II U ' P" d, 107m^~ I U / l l ' A g , 109m^~ IU7~Ag, 1l 17 ", /' 11 14 4m , 1: 1. 3T. _, 1 1 7 m c . _ T_ ,( m1 , n " ' / m S , n (' /m m" 1n n) Cd) 1 1 1 m Il l ll 'Cd, 1 19mc_, 1 22m "ym Sn ILLmSb, 1 2 1 m me _) , 2 5m m_ v ( ' L . . ' U J .T , 1 '2 L1 1m T_ e , . 123mT e, 125m~_ I "-VU!Te , 1 131 1m 1 X_ e ,1 I L . . . . . . UXe, ' L . . . . J . . . . . . I . . . . J L J . 5X ve _) , 5T 27m _ 27v_ 29u m v _ v .0 ,1 IL2 .0 1 , 1 I L. / ' ' ' X e, 1 I L./ X e, 1 I L. / ' X e , 131m (1 IL2 -17- l . 131Ba ,Cl3' , a 3mBa),133B (133mXe)~ 135mXe , 137mB, a 137mBa , 137mCe, 137Ce, 139mCe, 139Ce,(l45S古1 ), 135mB, a 145P _ n , m 1 5 3 ' < 5 7 5 9 6 3 H' 1 ", 1 65 l i ' 1 ' ", 1 6 7 m ' R n u h J( . : : J Gd ,1 1 J /n D" y , 1 ' ' ' ' D y ,1 I U ' ' E r , v vE r , v ' ' Er , " , 169yb , 171myb, 175Hf, 178mEf, 179mH1180IriEff,181b1 ,(188mRe),1850s, 1900s,(191mos),191pL 183mwi185mw 193mpt , 195mpt,(197mpt),(197mHg),(197Hg),199mH , g ~207mpb, 210po, 239pu. 1000~100 { 60在I ,C94mNb),(104mRh)• CO _, 1 34m円 (6 5 ? _ 79 v 100~ 10 { u ' " ' Z , n ' Kr ,,,,~,..c I (19C, 24Na , 46Sc, 56Mn, 60Co, 71mZ , n I 77Ge , 内 r, 円 r(4.36h),94叫 イ 1O~ 1 110mAg, 107C , d 7 1Zn, 72G匂 101Mo, 101九 (105川 115Cd?, 115mrn , i17rn, 124Sb,127mTe, I 131mTe, 134CS? , 140L, a 149Nd?, 151Nd?, 151p , m 152Eu (12.7y),154Eu , 161Gd?, 160Tb,C165mDY),166HoC>30Y)?, C171Er),176Lu, 181Hf , 182T, a 1930s? , 192r~, 199pt?, [ 1 2.3 9Np). " . . ( L . J7 1/27Mg , 49ca , 51Ti, 59F匂 . 10 i87Kr, 97~rb, c1 03R山 75Ge , 83SeC70s),83Se(25m), 125' sn(仰 ), 131r, 149pm?,155Eu? , '-233 pa • /16N , 20123Ne, 28AL37s, 58cl, 41Ar , 40K, 42K, nGe 52V, 65Ni, 64Cu , 77r , 76As, 80Br; 88Rb,(95.Zr), 97 9, , _ , 11 1 7 m _¥ c:~\ 2L 2S cb h 29 T (7 M O ),110A~ I1UAg , 'C I II U ' r n),123c~/zn IL'-'Sn(3久5 m, ) 1 I L ,1 I L /Te , 10114151K128I, 158h(135xe) ,1 5 h 1 4 1 h ( 1内 e, ) (147Nd) ,151S , m 153Sm , 152El . l( 9.2h), 159Gd, 161Tb, 165Dy , 146Ho(2Z3h),169Er, 175Y, b (177Yb),176mL , u , 177Lu (182mTa) ,187W, 186Re, 188Re,(192mrr),194rr, ¥ 、1 9 7 n . . . I p , t 0.1~, OlμJif12B, , 1 0 5 2 3 9 u I T 19 78 U. A" u , 203u~ u..JHg ,2 " U ' " H g ,( ( " ' " / U ) . “ 66句 , , " ♂ ν ) 8 悩匂 6R 帥b ,C9弓 7針 Zけ r 川, J1O 閃5 , . J T R凡 叫 o 叩 1 4叫 R入 Ag 108勾 ;什 11加 5mω 入 > 124mlSb , 129r, 142pr,(155Sm) ,171T, m !125sm(良7d) , -18- l170 m_ / 23 3 h). ,( " " JJT T m 0 . 0 1-0 .001 { 8Li, 70Gd, 85KrC10.3Y),(109pd) ,113mCd , 127Te. r 3 1"i , 0 .001 " " " ' 0 .0001 { J IS , 114 •n (9 0" " , . . . . . _1 0-6 v{ ,v y 10-5 f3H , 10Be , 14G32ぇ 33P , 35S?,36C1 , 39Ar , 45Ca . I 47Ca , 49 Sc•, 。<~ 107pd?, 55Cr, 69Zn, 81Se ,(89Sr) ,(93Zr) ,99Tc , 111Pd? , 116In , 121mSn?, 121S , n I135Cs,(137Cs), 123Sn(136d), 137Xe?, 143pr , 147pm?,185W? ,(19108) , L 、204T 06 2U 0/ 9P ,,1- / 2 0 n ! ¥ / ' " < 7 '1¥ 210n!/~/. . n6 m1 1 0 , 2 L. U Um Tl , L b ,( " "1 1 U B i ) ( 5 . 0 1 3-d ),"'U:Bi(2.6x10 y)? l R 1各 を ( r/1 !の 算 出 に あ た っ て そ の 娘 核 種 )内に入れたものは の放射線を無視したことを示す。 ?は r . . . , . .a bundance を 十 分 正 確 に 得 ら れ な か っ た こ と を 示 す 。 (表 1 終 り ) 表 1から r/1 !が 1より大きい R 1は 相 当 多 い こ と が わ か る 。 つ ぎ に ,r 線測定の重点な部分を占める えたい。 rス ベ タ ト ロ メ ト リ ー に つ い て 考 2) rス ベ ク ト ロ メ ト リ ー の 一 般 的 な こ と は 成 書 ヒ 委 せ , 筆 者 の 気 付 いた点のいくつかをのべる。 rスベクトロメトリーを行なう方‘民 (a)rエ ネ ル ギ ー の 測 定 (b)エ ネ ル ギ -J j j lr 線 の 半 減 期 測 定 (c)各 . 1 適当な時間間隔を置いてくりかえし 法は r線 の 計 数 率 の 測 定 , 以 上 の 5者 を 同 時 に 行 な う こ と に な る の で , R1 の同定および定量の方法として有力である。 2 . 測定試料が多すぎるとスベタトロメーターの飽和状態に近づいてスベ グトルがひずむ。少なすぎれば統計誤差が大きくなる。これらのことか ら , 試 料 分 取 量 に は 最 適 値 が あ る と 考 え ら れ る 。 筆 者 の 使 っ た R C L社 製 256チ ャ ネ ル 波 高 分 析 器 で は i rエ ネ ル ギ ー の 全 域 に 対 す る 計 数 率 と し て 約 4x 103 cps が 最 適 値 で あ っ た o こ の 値 は 各 種 R1について -19- それぞれの検景線の直線部分の上端から求めた。 3 . 測 定 対 象 f線 の エ ネ ル ギ ー に 応 じ て シ ン チ レ ー タ ー を 選 ぶ こ と に よ っ て測定を正確にすることができる。ただし上記の分取方法を組合わせる ことが必要である。 4 . コンプリメントの装置を用いて r線 ス ベ ク ト ル の 一 部 を 差 号 1 <場合, 差ヲ l く部分が大きいほどスベクトロメーターの安定度の高いことが必要 になる。スベクトロメーター内の比例増巾器の利得が差引操作中に数% 4 変 化 す る こ と は よ く あ り , そ の 影 響 に つ い て は Lee )の 報 告 に も の べ ら れ て い る が , 十 分 な 補 正 方 法 は な L、から定電圧装置ーの性能向上が必要で あると思われる。 引 用 文 献 1) 田 島 英 三 , ア イ ソ ト ー プ の 物 罪 学 P.75-'87 (昭 31 ).地人書館. 2 ) 矢 島 聖 使 , 放 射 化 学 分 析 法 , 第 5章 p.147-226(昭 34 ).共立出版. 3) Strominger ,D.,Hollander,J.M.,Seaborg ,G.T.Rev.Mod. 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