(1) 富山県におけるアジア大陸起源物質の大気環境への 影響に関する

1
調査研究報告
(1) 富山県におけるアジア大陸起源物質の大気環境への
影響に関する研究(Ⅱ)(第 2 報)
―立山室堂における春季の PM2.5 濃度と越境汚染の寄与について―
木戸瑞佳
1
相部美佐緒
はじめに
アジア大陸の乾燥・半乾燥地域や経済的・工
業的発展の著しい地域から放出される黄砂や微
小粒子状物質(PM2.5)などの大気汚染物質は、
偏西風によって長距離輸送され、日本や北太平
洋地域の大気環境に影響を与えていると考えら
れる。こうした越境汚染が本県の大気環境にど
の程度寄与しているかを定量的に評価した事例
はなく、今後の大気環境保全のあり方を検討す
る上で、たいへん重要である。
越境汚染の寄与を明らかにするためには、国
内の汚染大気の影響を受けにくい高所山岳や離
島での大気観測が有用であると考えられる。そ
こで、本研究では、越境汚染の寄与が大きいと
考えられる春季に、北アルプスの立山室堂(標
高2,450m)で大気中のPM2.5の質量濃度及び成分
分析の調査を実施した。
大気中のPM2.5の成分分析は国内各地で行われ
ている1,2)が、高所でのデータは限られているた
め、本研究で得られる知見は、将来的に全国レ
ベルでの実態解明にも役立つものと期待できる。
ここでは、2013年及び2014年の5月から6月に
かけて立山室堂で得られたPM2.5の質量濃度及び
水溶性イオン成分分析結果をもとに、黄砂等の
越境汚染が、本県のPM2.5にどの程度寄与してい
るのか検討した結果について報告する。
2
初鹿宏壮
笹島武司
ラ(GS-10、東京ダイレック)を用いて粒子状物
質を採取した。二段型ローボリウムサンプラに
石英ろ紙(2500QAT、Pallflex)を装着して流量
20L/minで吸引し、エアロゾル粒子を粗大・微小
粒子領域別に捕集した。分離径は2.5mである。
捕集前後のろ紙は21.5±1.5℃、相対湿度35±
5%で調整した後に秤量して質量濃度を算出した。
また、秤量後のろ紙に超純水を加えて水溶性
イオン成分を抽出し、イオンクロマトグラフ
(ICS-2000、Dionex)によりCl-、NO3-、SO42-、Na+、
NH4+、K+、Mg2+及びCa2+を分析した。
さらに、平野部の一般環境観測局でPM2.5質量
濃度の測定を行った(図1)。なお、入善局(図
1の⑥)では、2014年4月から測定を開始した。
⑥
④
富山湾
③
⑦
⑤
①
②
◎
方法
2.1 調査地点及び時期
調査地点の立山室堂の位置を図1に示す。図に
は平野部の一般環境観測局の位置も併せて示す。
調査時間は、立山室堂において山風条件下で
自由対流圏エアロゾルを捕集できる可能性が高
く3)、平野部の影響が小さいと考えられる深夜0
時から5時までとした。
調査時期は、黄砂等の飛来が予想される日を
中心に2週間程度とし、2013年5月25日から6月7
日及び2014年5月27日から6月16日までとした。
2.2 試料の採取及び分析
立山室堂では、10ライン・グローバルサンプ
図1 調査地点
◎:立山室堂、①富山岩瀬局、②婦中速星局、
③小杉太閤山局、④高岡伏木局、⑤魚津局、
⑥入善局、⑦福野局
3
結果及び考察
3.1 PM2.5質量濃度の測定結果
図2に調査期間中の立山室堂及び一般環境観
測局の平均のPM2.5質量濃度(a)を示す。立山室
堂の2013年5月29日から31日は定量下限以下だ
ったためプロットがない。また、2014年6月3日
- 69 -
はろ紙の一部が破損したため欠測である。なお、
参考までに各局のそれぞれの平均PM2.5質量濃度
(b)を併せて示す。また、表1に立山室堂及び
平野部で測定されたPM2.5質量濃度を示す。
立山室堂におけるPM2.5質量濃度は2013年:3.3
~18.4 g/m3 (平均値10.9 g/m3 、中央値11.7
g/m3)、2014年:1.8~26.8 g/m3(平均値12.0
g/m3、中央値11.4 g/m3)であった。一般環境
観測局の平均PM2.5質量濃度は2013年:4.8~21.2
・○●●・・××・・・●●・ ・○・●●×○○○・・・・・・・・・・△△
60
PM2.5, g m-3
40
Murodo
立山室堂
Toyama
Plain
一般観測局
(a)
3.2 越境汚染の状況とPM2.5質量濃度の関係
当センターに設置されている黄砂観測装置
(ライダー)の調査期間中の観測結果4)を図3に
示す。図3(b)を見ると、2014年5月31日には平野
部(高度150m付近で判断)から上空(高度2,500m
環境基準値
20
0
60
40
g/m3(平均値14.0 g/m3、中央値13.4 g/m3)、
2014年:3.2~45.3 g/m3(平均値20.2 g/m3、
中央値16.1 g/m3)であり、期間中の平野部の平
均値は立山室堂の約1.5倍であった。平野部には
PM2.5の発生源があると考えられるため、その影
響を受けたものと考えられる。
なお、2014年6月13日から14日にかけては平野
部より立山室堂でPM2.5質量濃度が高かったが、
平野部では6月12日夜から13日にかけて15mm/日
以上の降水量が観測されていることから、その
影響によるものと考えられる。
富山岩瀬局
iwase
婦中速星局
hayahoshi
kosugi
小杉太閤山局
fushiki
高岡伏木局
uozu
魚津局
nyuzen
入善局
fukuno
福野局
(b)
環境基準値
(a)
20
0
25 27 29 31 2 4 6 27 29 31 2 4 6 8 10 12 14 16
May
June
May
June
2013
2014
図2 立山室堂及び一般環境観測局における0時
から5時の平均PM2.5質量濃度(a)、
一般環境観測局における0時から5時の
局別平均PM2.5質量濃度(b)
(図上部の印は、ライダー観測結果をもとに判断
した越境汚染の状況を表す(3.2章参照)。
●:黄砂飛来、○:弱い黄砂飛来、
△:大気汚染物質飛来、×:飛来なし)
(b)
表1 立山室堂及び富山県内の一般環境観測局
における0時から5時のPM2.5測定結果 [g/m3]
(1) 2013年5月25日から6月7日
観測地点
立山室堂
3.3
富山岩瀬局
3.6
婦中速星局
3.2
小杉太閤山局
3.8
高岡伏木局
9.0
魚津局
7.4
福野局
0.2
一般観測局の平均
4.8
範囲
~
~
~
~
~
~
~
~
18.4
18.2
19.2
24.6
25.8
24.4
23.4
21.2
平均値
10.9
12.0
11.4
12.8
17.0
17.3
13.7
14.0
中央値
11.7
12.3
11.0
12.0
17.5
18.5
12.3
13.4
(1) 2014年5月27日から6月16日
観測地点
範囲
立山室堂
1.8
~
富山岩瀬局
0.2
~
婦中速星局
2.8
~
小杉太閤山局
1.0
~
高岡伏木局
4.6
~
魚津局
3.6
~
入善局
2.8
~
福野局
1.2
~
一般観測局の平均
3.2
~
26.8
44.8
39.6
53.6
47.0
44.4
43.4
46.8
45.3
平均値
12.0
18.3
16.8
23.4
23.5
20.9
18.0
20.4
20.2
中央値
11.4
15.8
10.8
18.6
21.0
15.4
17.2
18.0
16.1
図3 富山県環境科学センターにおける
ライダー観測結果
(a)2013年5月25日から6月7日
(b)2014年5月26日から6月17日
上:黄砂消散係数、下:球形粒子消散係数
時刻はUTC
- 70 -
なお、今回得られた黄砂又は大気汚染物質が
飛来したときの越境汚染の寄与率については、
限られたデータでの見積もりであるため、今後
もデータを蓄積して精度を高める必要がある。
また、平野部について越境汚染以外として見積
もった部分は、県内のPM2.5の発生源に関係して
いると考えられることから、その実態をさらに
詳細に検討していく必要があると考えられる。
バックグラウンド
Back ground
越境汚染
Longrange transport
Local
越境汚染以外
高度, m
3000
立山室堂
(a)
2000
1000
Altitude, m
付近で判断)まで黄砂消散係数が大きいことか
ら、平野部から立山室堂にかけて黄砂の影響を
受けていたと考えられる。実際に富山地方気象
台では2014年5月31日から6月1日にかけて黄砂
現象が観測されたと発表している5)。2014年5月
30日、2013年5月27日、28日、6月5日及び6日に
ついても、同気象台からの黄砂現象の発表はな
いが、平野部から上空まで黄砂消散係数が大き
いことから、黄砂が飛来したと判断した。また、
2013年5月25日、26日、2014年6月2日、3日、4日
などのように黄砂消散係数がやや小さいときは
弱い黄砂が飛来したと判断した。
さらに、2014年6月15日及び16日には黄砂消散
係数は平野部・上空ともに小さいが、球形粒子
消散係数は平野部から上空まで大きいことから、
大気汚染物質が越境して飛来したと判断した。
このように、ライダーの観測結果から、黄砂
が飛来した日(●)、弱い黄砂が飛来した日(○)、
大気汚染物質が越境して飛来した日(△)、大
気汚染物質が越境して飛来していない日(×)
を判断した結果を図2の上部に表す。この図から、
黄砂又は大気汚染物質が飛来した日には、平野
部においてPM2.5質量濃度が上昇し、場合によっ
ては環境基準値を超過することがわかる。
平野部
0
3000
立山室堂
(b)
2000
1000
平野部
0
3.3 黄砂飛来時の寄与率の推定
黄砂又は大気汚染物質が飛来したときに立山
室堂及び平野部におけるPM2.5質量濃度が上昇し
やすいことを踏まえ、黄砂飛来時のPM2.5質量濃
度に対する越境汚染の寄与率を推定した。
黄砂が飛来したときは、平野部の広い範囲で
SPMやPM2.5 質量濃度の上昇が観測されることが
多いことから、立山室堂にも平野部にも一様に
黄砂が輸送されると仮定して寄与率を推定した。
その際、立山室堂で黄砂及び球形粒子(越境汚
染)が少ないとき(2013年6月1日及び2014年6月
1日、図2に×で表す)の平均値をバックグラウ
ンド濃度(2.6 g/m3)と仮定し、立山室堂で観
測されるPM2.5質量濃度を「バックグラウンド+
越境汚染」と考えた(図4a)。その結果、黄砂
飛来時の平野部におけるPM2.5質量濃度の越境汚
染の平均寄与率は60%(寄与率の変動範囲は22~
76 %)と見積もられた。
0
10
20
PM2.5, g m-3
30
図4 立山室堂及び平野部におけるPM2.5質量
濃度と越境汚染の寄与率
(a):黄砂の飛来時(n=6)
(b):黄砂以外の大気汚染の飛来時(n=2)
3.5 黄砂又は大気汚染物質の飛来とPM2.5 の化
学組成の関係
立山室堂におけるPM2.5中のイオン成分濃度を
図5に示す。平均イオン成分濃度は2013年:4.5
g/m3、2014年:3.6 g/m3であり、PM2.5質量のう
ちイオン成分の占める割合の平均は2013年:
49 %、2014年:30 %であった。イオン成分のう
ち最も割合が大きかったのはSO42-、次いでNH4+で
あり、ほとんどの場合でSO42-とNH4+の和がイオン
成分の80 %以上を占めた(2013年:平均91%、2014
年:平均87%)。
黄砂又は大気汚染物質の飛来状況と、それぞ
れの場合の PM2.5 の化学組成を図 6 に示す。(a)
及び(b)は PM2.5 に占める各成分の割合、(c)は測
定したイオン成分に占める各成分の割合を表す。
なお、黄砂を第 1 指標としたため、①には黄砂
と大気汚染物質の両方が飛来している場合も含
まれている。
3.4 大気汚染物質飛来時の寄与率の推定
前述と同様に、PM2.5質量濃度に対する大気汚
染物質による越境汚染の寄与率を推定した(図
4b)。その結果、大気汚染物質飛来時の平野部
におけるPM2.5質量濃度の越境汚染の平均寄与率
は75%(寄与率の変動範囲は65~95 %)と見積も
られた。
- 71 -
30
SO42-
・○●●・・××・・・●●・ ・○・●●×○○○
NH4+
PM2.5
NO3Ca2+
other ions
20
10
△△
0
25 27 29 31 2 4 6
May
June
27 29 31 2 4 6 8 10 12 14 16
May
June
2013
2014
図5 立山室堂におけるPM2.5中の
イオン成分濃度
(●:黄砂飛来、○:弱い黄砂飛来、
△:大気汚染物質飛来、×:飛来なし)
20
SO42-
(a)
NH4+
成分(例えば、炭素成分など)が多く飛来して
いる可能性が考えられる。イオン成分に占める
各成分の割合(図6(c))を見ると、黄砂及び弱
い黄砂が飛来したときには、他と比べてカルシ
ウムイオンの割合が増加する傾向がみられるこ
とから、黄砂粒子(土壌)そのものがPM2.5の濃
度上昇の一因になっていると考えられる。また、
大気汚染物質が飛来したときには、他と比べて
硝酸イオンの割合が増加する傾向がみられた。
東アジア地域ではSO2とともにNOxの排出量が非
常に多いことから、大気汚染物質の飛来により
増加した硝酸イオンは、アジア大陸から排出さ
れたNOxが輸送中に変質したものである可能性
がある。このように、飛来状況に寄らずSO42-と
NH4+がPM2.5の主成分であることは変わらないが、
黄砂や大気汚染物質の飛来によってPM2.5中の化
学組成が異なることがわかった。
図7に、黄砂及び大気汚染物質の飛来状況別に
PM2.5質量濃度とSO42-濃度との関係(a)、及びPM2.5
質量濃度とCa2+濃度との関係(b)を示す。黄砂及
び大気汚染物質の飛来によりPM2.5質量濃度が高
くなったときにはSO42-濃度が高くなる傾向がみ
られた。また、黄砂によってPM2.5質量濃度が高
くなったときにはCa2+ 濃度が高くなる傾向がみ
られた。
Ca2+
NO3-
10
other ions
others
0
2-
(b)
%
80
黄砂飛来
kosa
弱い黄砂飛来
weak kosa
大気汚染物質飛来
spheric particles
no kosa
飛来なし
(a)
20
SO4 , g m-3
Concentrations, g m
-3
10
0
40
0
10
20
PM2.5, g m
30
-3
0
0.6
Ca , g m-3
80
(c)
(b)
0.4
2+
%
Concentrations, g m-3
黄砂及び大気汚染物質の飛来状況別に化学組
成を見ると、立山室堂における PM2.5 濃度に占め
るイオン成分の割合(図 6(b))は、大気汚染物
質が飛来したときに小さくなる傾向がみられた。
越境汚染の影響の強い日にはイオン成分以外の
40
0.2
0.0
0
0
kosa
weak kosa
sphere
no particile
①
②
③
④
黄砂
弱い
黄砂
大気汚染
物質
飛来
なし
10
20
30
PM2.5, g m-3
図7 立山室堂における黄砂及び越境汚染の
飛来状況別のPM2.5とSO42-(a)
及びCa2+(b)の関係
図6 立山室堂における黄砂及び越境汚染の
飛来状況別のPM2.5の化学組成
(a)及び(b):PM2.5に占める各成分の割合
(c):イオン成分に占める各成分の割合
- 72 -
4
まとめ
謝辞
アジア大陸起源の越境汚染が県内の大気環境
に及ぼす影響を把握するため、2013年及び2014
年春季に立山室堂において夜間にPM2.5を採取し、
質量濃度及びイオン成分を調べた結果、以下の
ことが明らかになった。
黄砂及び大気汚染物質の飛来時におけるPM2.5
質量濃度に対する越境汚染の寄与率を見積もっ
たところ、黄砂の飛来時の平均寄与率は約6割、
黄砂以外の大気汚染の飛来時の平均寄与率は約
8割と推定された。また、こうした越境汚染によ
り、平野部においてもPM2.5質量濃度が上昇しや
すく、場合によっては環境基準値を超過するこ
とが確認された。また、黄砂又は黄砂以外の大
気汚染の飛来状況によって、PM2.5に含まれるイ
オン成分は変動するが、主成分はSO42-とNH4であ
ることがわかった。
約1か月間の集中観測ではイベントを含むか
どうかによって濃度の変動幅等が大きく変わる
と考えられることから、今後も立山室堂での観
測を継続して自由対流圏の高度のデータを蓄積
し、アジア大陸起源物質の影響について理解を
深める必要がある。さらに、炭素成分の測定や
立山室堂と平野部とで化学成分の同時観測を行
うことで、化学成分についても越境汚染の寄与
率に関する知見が得られると期待できる。
5
成果の活用
立山室堂での試料の採取には、立山センター
及び立山自然保護センターの皆様に大変お世話
になりました。また、ライダー観測結果(図3)
は国立研究開発法人国立環境研究所の清水厚博
士に作成していただきました。ここに記して感
謝いたします。
本研究は、国立環境研究所とのⅠ型共同研究
「富山県におけるライダーを用いた長距離輸送
エアロゾルに関する研究」の成果の一部である。
引用文献
1) 環境省,中央環境審議会大気環境部会微小粒
子状物質環境基準専門委員会報告書(平成 21
年 9 月),2009.
2) 相部ら,微小粒子状物質(PM2.5)の実態把
握調査,富山県環境科学センター年報,42,
69-73,2014.
3) Osada et al., Seasonal variation of free
tropospheric aerosol particles at Mt.
Tateyama, central Japan,
Journal of
Geophysical Research, doi:10.1029/2003JD
003544, 2003.
4) 国立環境研究所,ライダーホームページ,
http://www-lidar.nies.go.jp/
5) 気象庁,過去の気象データ検索,http://www.
data.jma.go.jp/obd/stats/etrn/index.php
今後とも立山室堂を含め県内におけるPM2.5の
継続的な質量濃度調査や、発生源の解明に向け
た炭素成分、無機元素成分等の分析を行い、県
内のPM2.5対策の検討に活用するとともに、PM2.5
の実態解明に向けた全国的な調査研究に対して
も貢献していく。
- 73 -