21H-6 中性子シンチレータの性能評価 研究テーマ代表者（東北大院工）浅井圭介 実験参加者 （東北大院工）越水正典、原田貴正、羽島幹東 （東大院工） 岩井岳夫 １．はじめに 大強度陽子加速器(J-Parc)計画などにおいて、核破砕中性子源の実現が間近に迫っている一方、実現され る中性子強度に対応した、高速な検出器の開発が進められている。非晶質のシンチレータ作製法の一つである ゾルゲル法は、溶液を出発材料とするため、薄膜やバルク体など、その形態を容易に制御できる上、大容量の 材料を非常に安価に作製可能であるという利点がある。また、ホウケイ酸ガラスを作製することにより、中性子検 出に必要なホウ素を非常に大量に含有させることが容易である。昨年度までには、ゾル-ゲル法により、シンチレ ータ材料が作製可能なことを立証した。昨年度までに、ゾル-ゲル法を用いてホウケイ酸ガラスとポリマーのハイ ブリッドマトリックス中に蛍光分子を導入した材料について、そのシンチレーション特性を評価した。今年度は、 材料組成の最適化を行い、その性能を市販品と比較した。 ２．実験方法 ビーカーにてポリスチレン(PS)，ジメチルホルムアミド，テトラヒドロフラン，水，および蛍光体の b-PBD を混合し， アルミホイルとラップフィルムで密封した後，攪拌器を用いて攪拌させ PS を溶解させた。その後、テトラメトキシシ ランとほう酸トリメチルを加え，アルミホイルとラップフィルムで密封した後，45℃に保った乾燥器中で 5 時間攪拌 器を用い攪拌させた。次に、溶液をフッ素樹脂製のビーカーに移し，アルミホイルとラップフィルムで密封し 60℃ に保った乾燥器中で 14 日間反応・熟成させた。さらに、70℃に保った乾燥器中に移し，更に 14 日間反応・熟成 させた。ラップフィルムを取り除き，アルミホイルに直径１ｍｍ程の穴を数箇所開け乾燥器中に戻し，また，乾燥 器の温度を 70℃から 90℃まで 1℃/h で変化させた後 72 時間 90℃を維持し，自然放熱した。 シンチレーション特性については、 105 B n 24 37 Li によって放出されるα線を模擬し、1.5 MeV の He+照 京大学大学院工学系研究科原子力専攻の重照尃 研究設備のバンデグラフ型加速器を用いて行った。 発光スペクトルの測定には OMA を用いた。 ３．結果，考察 エネルギー移動効率（-） 尃下における発光測定を行った。イオン照尃は、東 PS 含有率が 24.1 mol%の試料のの蛍光測定から、 増加に伴い，エネルギー移動効率が増加した。 0.8 0.6 0.4 0.2 0 0.0001 PS から b-PBD へのエネルギー移動効率を求め，そ の b-PBD 濃度依存性を図１に示す。b-PBD 濃度の 1 図１ 0.001 0.01 0.1 b-PBD濃度（mol%） 1 PS から b-PBD へのエネルギー移動効率の b-PBD 濃度依存性 b-PBD 濃度 0.04 mol%前後にて，エネルギー移動効 b-PBD へのエネルギー移動が，輻尃的エネルギー 移動過程が優勢であった状態から，双極子-双極子 相互作用によるエネルギー移動過程が優勢である Intensity（-） 率上昇の傾向が変化しているが，これは PS から 6000 glass 5000 PS含有率9.6 mol% 4000 PS含有率24.1 mol% 3000 2000 状態へと変化したためであると推測される。また， 1000 b-PBD 濃度 0.3 mol%以上では，エネルギー移動効 0 率の値は飽和し，約 0.85 となった。この結果より，エ 300 ネルギー移動効率の観点のみから考えると，b-PBD 濃度を 0.3 mol%以上とすれば，最大光量のシンチレ 400 500 600 Wavelength（nm） 700 図２ b-PBD 濃度 0.4 mol%の試料の、He+照射下で のシンチレーションスペクトル ーションが得られると予想される。 図２に He+を照尃したときの PS 含有率の異なる試 20000 度は共に 0.4 mol%である。PS 含有率によりスペクト ルの形状が変化しており，ホウケイ酸ガラス製の試 料は 390 nm のピーク，PS 含有ホウケイ酸ガラス製の Intensity（-） 料のシンチレーションスペクトルを示す。b-PBD 濃 試料は 350 nm 付近，367 nm 付近，および 384 nm 0.4 5000 300 1 発光量（-） PS の導入により，含有率 9.6 mol%の場合は約 6 倍， よると考えられる。 0.8 0.6 0.4 0.2 0 0 + 図３および４に、He を照尃したときの PS 含有率 24.1 mol%の試料のシンチレーションスペクトルと、発 光量の b-PBD 濃度依存性を、それぞれ示す。発光 量は b-PBD 濃度の増加に伴い増加し，0.4 mol%に 700 のシンチレーションスペクトル PS 含有率 9.6 mol%，24.1 mol%の試料を比較すると， 蛍光体へのエネルギー移動効率が上昇したことに 400 500 600 Wavelength（nm） 図３ PS 含有量 24.1 mol%の試料の、He+照射下で 度について比較する。ホウケイ酸ガラス製の試料と から b-PBD へのエネルギー移動が起こり，母剤から 0.6 0 スマトリクスに PS を含有させることにより，b-PBD が 加させることに成功した。この結果は，期待通りに PS 0.2 10000 これは蛍光スペクトルと同様であり，ホウケイ酸ガラ 含有率 24.1 mol%の場合は約 9 倍まで発光強度を増 0.06 15000 付近の 3 つのピークからスペクトルが形成されている。 PS 中に分散されたことを示している。次に，発光強 0.02 0.2 0.4 0.6 0.8 b-PBD濃度（mol%） 図４ PS 含有量 24.1 mol%の試料の、He+照射下で の発光量の b-PBD 濃度依存性 て最大値を示した後，減少している。これは， b-PBD 濃度の増加に伴う PS から b-PBD へのエネルギー移動効 率の上昇及び飽和と，b-PBD の自己消光が拮抗した結果であると考えられる。蛍光測定の結果から、エネルギ ー移動はその効率が 0.3 mol%以上にて上限に達した。実際に、シンチレーションでは、その濃度に近い b-PBD 濃度 0.4 mol%にて最大の発光量が得られた。
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